煤制兰炭过程中挥发性有机污染物和臭氧协同处理机理.pdf
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1、第 卷第 期 年 月西安科技大学学报 张蕾,陈雅,贾阳,等 煤制兰炭过程中挥发性有机污染物和臭氧协同处理机理 西安科技大学学报,():,():煤制兰炭过程中挥发性有机污染物和臭氧协同处理机理张蕾,陈雅,贾阳,黄鹏程(西安科技大学 地质与环境学院,陕西 西安 ;陕西煤田地质集团有限公司 自然资源部煤炭资源勘查与综合利用重点实验室,陕西 西安 ;西安理工大学 西北干旱区生态水力学国家重点实验室,陕西 西安 ;宁夏回族自治区煤炭地质局,宁夏 银川 )摘要:为探究低温等离子体联合催化剂载体协同处理煤制兰炭过程中产生的挥发性有机污染物及臭氧,以二甲苯作为目标污染物,选取 氧化铝小球为催化剂载体,考察功率
2、、氧通量、二甲苯初始浓度、催化剂载体用量等因素对挥发性有机污染物和臭氧协同处理效果的影响。结果表明:低温等离子体放电功率越大,二甲苯的脱除效果越好;在放电功率为 、氧通量为 、初始浓度为 时,二甲苯的去除率为 ,此时臭氧的产生量为 ,综合考量在该性能下的协同处理效率最高;在最优低温等离子体性能的条件下,氧化铝载体粒径越小,二甲苯的去除效率越高,协同处理效果最佳,二甲苯总去除率最高可达 ,臭氧抑制率最高为 。氧化铝载体对低温等离子体协同处理挥发性有机污染物与臭氧具有一定的促进作用。研究成果可为协同处理挥发性有机污染物提供有效的参考。关键词:兰炭;低温等离子体;挥发性有机污染物;臭氧中图分类号:文
3、献标志码:文章编号:():开放科学(资源服务)标识码():,(,;,;,;,):收稿日期:基金项目:陕西省技术创新引导专项基金();陕西省自然科学基础研究计划项目();陕西省煤炭绿色开发地质保障重点实验室项目();宁夏回族自治区重点研发计划项目()通信作者:张蕾,女,吉林松原人,博士,教授,:,;,:;引言榆林是国家兰炭产业的发源地,兰炭产能持续推动着当地的经济发展,但是在生产兰炭的过程中会产生大量的挥发性有机物 ,挥发性有机污染物的排放也给大气环境尤其是臭氧(,)指标带来了较大压力 。因此,为应对日益严格的排放标准,减轻挥发性有机污染物和臭氧的危害,找到一种能够有效协同处理其污染的方法就非常
4、重要 。低温等离子体技术是去除挥发性有机污染物的有效治理技术 ,但单独的低温等离子体技术会产生大量的副产物(如臭氧、氮氧化物等),并且存在能耗高等缺陷 。等发现利用低温等离子体处理高浓度乙烯时,在能量密度为 条件下,臭氧生成量高达 ,同时还生成大量的二氧化氮、一氧化二氮、亚硝酸 。姚志伟等制备了钙钛矿和八面体分子筛 种催化剂,发现其对乙酸乙酯的去除率有显著提高,而且副产物也能得到有效抑制 。等发现在使用介质阻挡放电降解氯苯时,氧化铝催化剂有助于臭氧分解,并探讨了耦合反应器中氯苯的分解机理 。另外,在低温等离子体中加入催化剂,可以强化活性基团的产生,通过催化剂与活性基团的电子转移可以大大提高矿化
5、度并降低反应能耗,同时副产物和中间产物的产生量也会得到抑制,最终挥发性有机污染物的降解速率将显著提高,并且能将单独低温等离子体技术的能量效率提高 ,因此将低温等离子体技术与催化技术相结合是一种非常有发展前景的组合技术 。低温等离子体协同催化体系中最重要的部分就是催化剂,由载体和活性组分构成 。常用的载体有金属氧化物(三氧化二铝、二氧化钛)、分子筛、碳材料等 。其中三氧化二铝的比表面积较大并具有多孔的结构,可以使得活性组分均匀分散,该材料耐高温,耐腐蚀 。因此,以二甲苯作为目标污染物,选取 氧化铝(,)作为催化剂载体,采用低温等离子体技术开展其对煤制兰炭过程中挥发性有机污染物和臭氧协同处理的效果
6、及机理研究。材料与方法 试验材料试验中所用试剂及材料主要包括:二甲苯(分析纯),天津市福晨化学试剂厂;(规格为),沭阳龙泽工贸有限公司;氮气()、氧气(),西安腾龙化工有限公司。试验系统试验装置由配气系统、低温等离子体反应系统和监测系统 大部分组成(图 )。在恒温水浴锅内放入二甲苯发生器及缓冲气瓶,通过调节氮气和氧气的流量得到所需模拟气 西 安科技大学学报 年第 卷第 期张蕾,等:煤制兰炭过程中挥发性有机污染物和臭氧协同处理机理体。各路气体的流量采用转子流量计来控制,并用伴热带将气路缠绕,以稳定气路。?氮气 氧气气瓶;转子流量计;二甲苯发生器;混合缓冲瓶;恒温水浴锅;等离子体反应器;电源;便携
7、式气体检测仪;气相色谱仪;二甲苯气袋图 试验装置流程 低温等离子体反应反应器本体结构采用不锈钢材料,放电区域程度控制在 ,放电间隙控制在 (单边),钢玉管外径与内径分别为 ,凸台直径为 (图 )。等离子体电源为南京苏曼的 型试验电源,本电源由电源主机和调压器组成,电源功率可达到 ,输出电压在 ,输入电压为 ,输出频率在 ,中心频率为 。?图 低温等离子体反应器结构 污染物二甲苯降解前后的浓度使用气相色谱仪()进行测定。色谱柱选用 毛细管柱()。通过峰面积定量,停留时间定性,最终确定污染物浓度。以污染物的降解率为主要指标评价污染物去除率(式()。采用便携式气体检测仪对臭氧的浓度进行测定(式()、
8、式()。()()()式中为二甲苯去除率,单位为;,分别为反应前后二甲苯浓度,;为臭氧消耗量,;为只有空气经过低温等离子体后臭氧的产生量,;为混有二甲苯的气体经过低温等离子体后臭氧的产生量,;为臭氧的消耗率,。结果与分析 低温等离子体对协同处理效率的影响试验主要采用单一变量法改变低温等离子体反应过程中的参数(放电功率、氧气含量及二甲苯进气浓度),筛选出在无催化剂作用时单一等离子体去除挥发性有机污染物和臭氧的最佳条件,评价低温等离子体对二甲苯的去除率、臭氧的消耗量及消耗率的影响。放电功率的影响试验使用的载气为氮气,控制二甲苯的进气浓度为 ,氧气通量 ,进气总流量为 ,氮气流量 。通过改变反应体系的
9、放电功率,测得二甲苯的去除率和臭氧的消耗率(图 )。在相同时间下等离子体功率越高,二甲苯去除率越高(图 ()。这是因为等离子体是通过电子碰撞产生活性粒子来降解污染物或者直接破坏分子或原子间化学键来降解污染物。随着低温等离子体功率的增加,等离子体空间中的自由电子在电场中能够获得更多的能量,从而生成了数量更多、能量更大的活性物质,使得二甲苯的去除率也随之增大 。此外,二甲苯的总去除率的增高趋势随着功率的增大,缓慢下降(图 ()。这是因为功率过高导致反应器放热,产生能量损耗,放电不稳定。在相同功率下通入二甲苯后,臭氧含量有所下降,这是因为二甲苯的分解过程消耗了一部分臭氧,在低温等离子体放电功率为 时
10、,二甲苯的总脱除效果达到 ,臭氧的消耗量达到了最高的 。结合能耗、二甲苯的去除率、臭氧的消耗量和消耗率,为最佳放电功率。氧气含量的影响通过改变反应体系的氧气含量(、),测得二?图 不同功率对挥发性有机污染物和臭氧的影响 甲苯的去除率和臭氧的消耗率(图 )。随着氧气含量的增加,二甲苯的去除率的提升效果不如功率对其影响大。二甲苯总去除率在 时增幅较快,之后趋于稳定(图 ()。当混合气体中没有氧气时,反应体系中产生活性粒子途径的主要反应是通过高能电子和氮气的碰撞与激发。而当氧气存在的时候,高能电子会和氧气发生碰撞,反应形成具有高能量的氧原子和激发态氧,这些氧原子和激发态氧会进一步与二甲苯反应最终将其
11、彻底氧化分解,因此氧气存在时,二甲苯去除率升高。此外,臭氧消耗量随氧气含量的增加呈现先增加后逐渐平稳的趋势,消耗率呈现先增加后缓慢下降的趋势(图 ()。这是因为随着氧气含量的增加,体系内的氧气浓度逐渐提高,从而产生的臭氧浓度增大,但在二甲苯的降解过程中,臭氧消耗量逐渐达到平衡,而氧气与臭氧的氧化作用都在体系中发挥作用,从而随着氧气浓度的增加臭氧的消耗率之后呈现缓慢下降的趋势 。通过对二甲苯的去除率分析,在氧气含量为 时二甲苯去除率达到了 ,再提高氧气含量时其去除率仅有轻微的提升,而臭氧在氧气含量为 的时候其消耗率最高,因此 为最佳氧气含量。?图 不同氧气含量对挥发性有机污染物和臭氧的影响 西
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