咸水层CO_%282%29残余埋存机理的微观数值模拟研究.pdf

第 19 卷 第 1 期2024 年 1 月Vol.19 No.1Jan.2024中 国 科 技 论 文CHINA SCIENCEPAPER咸水层CO2残余埋存机理的微观数值模拟研究崔传智，李国强，李静，李安慧（非常规油气开发教育部重点实验室（中国石油大学（华东），山东青岛 266580）摘 要：基于矿场岩心铸体电镜扫描图生成的二值化图片建立二维气液两相渗流模型，利用相场法研究微观条件下CO2的赋存状态与埋存机理，并分析了储层润湿性、气液两相界面张力及地层水回流速度等因素对CO2残余埋存效果的影响。结果表明：当地层水回流后，CO2被大量封存下来，此时CO2赋存状态主要以柱状、孤滴状和盲端状为主；地层水回流时的速度对于残余气饱和度影响较大，而储层润湿性与气液两相界面张力对于残余气饱和度影响较小。此研究对于从微观角度认识CO2残余埋存机理具有指导意义。关键词：咸水层；CO2残余埋存；微观数值模拟；相场法中图分类号：TE34 文献标志码：A文章编号：2095-2783（2024）01-0001-07开放科学（资源服务）标识码（OSID）：Croscopic numerical simulation study of CO2 residual storage mechanism in brackish water layerCUI Chuanzhi，LI Guoqiang，LI Jing，LI Anhui（MOE Key Laboratory of Unconventional Oil&Gas Development（China University of Petroleum），Qingdao，Shandong 266580，China）Abstract：A two-dimensional gas-liquid two-phase seepage model was established based on the binarized images generated from the electron microscopy scans of the core casts at the mine site，and the influences of factors such as reservoir wettability，gas-liquid two-phase interfacial tension and formation water reflux rate on the effect of CO2 residual storage was analyzed using the phase field method.The results show that after the reflux of water，a large amount of CO2 is sequestered，and the CO2 storage state is mainly in the form of column，solitary drop and blind end.The speed of water reflux has a greater influence on the residual gas saturation，while reservoir wettability and gas-liquid interfacial tension have a smaller influence on the residual gas saturation.This study can contribute to the understanding the CO2 residual storage mechanism from a microscopic perspective.Keywords：brackish water layer；CO2 residual storage；microscopic numerical simulation；phase-field method随着全球碳排放的超标，温室效应问题越来越严重。为有效缓解温室效应，应对气候变化，促进“双碳”目标达成，CO2地质封存技术成为当下研究的热点。CO2地质封存是指通过工程技术手段将捕集到的CO2直接注入至地质构造中，再通过一系列的岩石物理束缚、溶解和矿化作用将CO2封存在地质体内。可用于封存CO2的地质体有陆上咸水层、海底咸水层、枯竭油气田等1-3。CO2地质封存对于全球温室气体减排、缓解气候变暖进程具有重大意义，也对推动低碳转型与实现碳中和、碳达峰目标提供着重要支撑。CO2埋存方式主要包括构造埋存、溶解埋存、残余气埋存、矿化埋存4种。其中残余气埋存是指CO2在毛细管力和表面张力的作用下残留在岩石孔隙中4-5。残余气埋存是控制CO2埋存的主要方式，为CO2与岩石矿物长时间充分接触以及缓慢反应提供了条件，也为下一步的矿化埋存奠定了基础6-7。目前关于残余气埋存的宏观研究主要通过物理实验及数值模拟，集中在对宏观渗流特征的研究。崔国栋等8分析了超临界CO2注入地层后，在地层水蒸发-毛管力综合作用下地层水回流现象产生的原因以及地化盐析反应，对于CO2残余埋存机理探究起到指导性作用；张冠儒9利用组分模拟软件GEM模拟CO2羽流运移过程，对CO2羽流过程中各个影响因素进行了分析，并预测了气相饱和度、羽流厚度等物理量。目前国内外学者大多使用CMG或TOUGH等模拟软件建立数学模型，分析储层流体物性（矿物类型、温度、压力、地层水化学特征、孔隙度、渗透率收稿日期：2023-07-12基金项目：国家自然科学基金资助项目（51974343）；国家科技重大专项（2016ZX05010-002-007）第一作者：崔传智（1970），男，教授，主要研究方向为油气渗流理论、油气田开发技术，第 19 卷 中 国 科 技 论 文等）对CO2羽流运移及残余封存的影响，研究CO2残余封存过程中的运移演化规律，但宏观研究并不能动态模拟出孔隙尺度下气液两相的渗流过程，进而探究残余气的形成机理。关于微观气液两相流动的研究主要基于光学电镜物模实验与COMSOL微观数值模拟。在实验方面，胡冉等10采用高压流体-显微镜-微观模型实验装置开展了超临界CO2条件下的CO2驱水实验，研究了孔隙尺度下CO2毛细捕获特征，并对3种毛细捕获模型进行了优选，对于CO2残余埋存量计算及埋存机理探究具有指导意义，但物模实验并不能动态表示出整个埋存的过程。在数值模拟方面，Afzali等11在COMSOL Multiphysics 的帮助下，使用计算流体动力学（CFD）模块以盐水与原油为液相、CO2为气相，模拟了具有裂缝的多孔介质的交替注气过程，从微观角度探究了超临界CO2驱替液相的机理；Chowdhury等12基于CFD模块模拟了微观孔隙结构中油、水和超临界CO2的流体流动过程，分析了孔隙尺度下三相流体流动的相互作用；李梦越等13则借助COMSOL 的层流-水平集物理场，模拟了微观孔喉模型内的CO2与油两相驱替物理过程，并探究了不同润湿性下，孔喉内原油驱替效果的变化；李玉彬14首先基于CT成像技术获取了岩心的微观结构信息，进而采用COMSOL相场模型实现了CO2-水两相界面的有效捕捉，对于研究气液驱替过程具有指导意义。从上述分析可知，关于微观尺度孔隙下模拟气液两相流动的研究较多，但具体针对超临界CO2相与水相两相流动过程以探究残余气埋存机理的研究较少。本文采用COMSOL仿真软件中CFD模块的相场法进行研究，对CO2残余埋存过程进行动态数值模拟，并分别对地层水回流速度、储层润湿性与界面张力进行探讨，这对认识微观尺度下CO2残余埋存的形成过程以及CO2与水两相驱替过程中的渗流机理具有指导意义。1咸水层CO2埋存的微观数值模拟模型建立1.1COMSOL软件CFD模块介绍COMSOL物理仿真软件的多物理场功能，可以选择不同的模块，模拟任意物理场组合的耦合分析；使用相应模块直接定义物理参数创建有限元模型，也可以自由定义方程来建立相应模型15。本研究采用 COMSOL数值模拟软件 CFD模块，基于多相流中层流、相场耦合物理场，研究咸水层注入 CO2之后，气体在微观多孔介质中的流动与界面耦合的情况。1.2超临界CO2特性分析超临界CO2是指当CO2的压力和温度达到临界点（临界温度为31.1，临界压力为7.38 MPa）时所处的状态。图1为超临界CO2温度和压力范围。超临界态CO2是一种高密度的可压缩流体，它的物理性质介于气体与液体之间，密度接近于液体，而黏度则接近于气体，具有流动性好、密度大、黏度低、溶解能力较好等特征16-17。在超临界状态下，CO2可以快速迁移，并充满孔隙空间。1.3数学模型1.3.1数值模拟控制方程微观模型中，CO2与水两相驱替物理过程可由N-S方程描述，即流体动量守恒方程18-20：ut+(uu)=(-PI+k）+FS，（1）k=u+(u)。（2）对于不可压缩流体渗流通道中的连续方程为u=0。（3）式中：为流体的密度，kg/m3；u为速度矢量；t表示时间，s；P为流体的压力，Pa；I为位向量；k为黏性力；FS为流体两相界面张力，N/m；为流体的黏度，Pa s。1.3.2相场法相场法主要是利用微分方程来体现流体物理机制的扩散现象21-22。其核心是两相流体在流动过程存在相界面，两相界面圆滑而不尖锐，且界面具有一定的厚度，流动过程中相界面的形状、能量、界面张力随时间推移发生变化。气液界面变化方程为t+u=2pf，（4）=-2pf+(2-1)+2pff/，（5）图1超临界CO2温度和压力范围Fig.1Pressure and temperature range of supercritical CO22崔传智，等：咸水层CO2残余埋存机理的微观数值模拟研究第 1 期=3pf8，=pf。（6）式中：为混合能量密度，J/m；pf为界面厚度，m；为无量纲相场变量，=1为第一相流体，=-1为第二相流体，在相界面区域相场变量从-1到1连续变化；为迁移率，m3s/kg；为辅助相场变量。实心壁面的边界条件：u=0，（7）n2pf=0，（8）n2pf=2pfcos()|。（9）式中：为润湿角角度，；n为固体表面的单位法线；pf为界面厚度控制参数。两相流物理场公式：Fs=(2pf-f)。（10）驱替过程中气液两相体积分数分别为Vf，1=1-2，Vf，2=1+2，Vf，1+Vf，2=1。（11）驱替过程满足质量守恒定律，流体的密度和粘度都定义为相场变量的函数：=1Vf，1+2Vf，2，（12）=1Vf，1+2Vf，2。（13）式中：Vf，1、Vf，2分别为第一相流体、第二相流体的体积分数；1、2分别为第一相流体、第二相流体的密度，kg/m3；1、2分别为第一相流体、第二相流体的黏度，Pa s。COMSOL软件CFD模块自带N-S方程与相场法微分方程 2 种数学模型，这 2 种数学模型不仅是COMSOL软件用于模拟两相流体驱替过程的控制方程，也是支持两相流体流动的理论依据。1.4孔隙结构模型建立依托CAD软件，根据放大100倍的矿场岩心孔隙 图 片，刻 画 真 实 岩 心 的 几 何 孔 隙 结 构，导 入COMSOL软件生成几何模型。图2为扫描后的真实岩心孔隙结构，图3为生成的孔隙网络模型。1.5模拟参数设置本研究主要使用基于 CAD软件生成的二维化图片建立的二维气液两相渗流模型。模型尺寸为1 300 m480 m，其他具体参数见表1。2咸水层CO2残余埋存的动态过程2.1CO2注入阶段第一个过程模拟CO2注入过程。模型初始通道布满水，超临界CO2从左侧边界注入，设置入口注入速度为0.025 m/s。模型右侧边界设置为出口，出口压力设置为0，注气驱替为由左向右。模型中各个边界设置成无滑移润湿壁，模型上下边界设置成对称边界。图4为第一阶段模型边界条件设置。图5为注入超临界CO2后气液两相界面随时间的演变。红色代表水相，蓝色代表CO2相，浅色区域表示气液两相过渡区域。注入过程中，CO2在地层中图2真实岩心孔隙结构Fig.2Real core pore structure图3孔隙网络模型Fig.3Pore network model表1方案基础参数设置Table 1Program base parameter setting参数模型长度/m模型宽度/m地下盐水密度/（kg m3）地下盐水黏度/（Pa s）地层温度/地层压力/MPa取值1 3004801.031031.01036015参数超临界CO2密度/（kg m3）超临界CO2黏度/（Pa s）CO2注入速度/（m s1）润湿角/（）地层水回流速度/（m s1）气液两相界面张力/（N m1）取值0.3981031.471050.025900.020.01图4第一阶段边界设置Fig.4First stage boundary setting map3第 19 卷 中 国 科 技 论 文进行运移，非湿相驱替湿相向前移动，此过程被称为“驱替过程”。在驱替过程中，非润湿相CO2饱和度逐渐增大，CO2逐渐占据更多的孔隙空间。图6为第一阶段t=0.05 s时气液两相分布。在CO2运移的过程中，部分CO2会进入孔隙空间的盲端（如图6中标注的区域1），而滞留在孔隙空间中。但随着下一个阶段地层水的回流，这部分滞留在盲端的CO2会消失一部分。在地层孔隙空间中存在一些非常窄小的吼道，CO2需要较大的注入压力才能够“挤”入进去。由于这些吼道的半径很小，CO2一旦被“挤”入进去之后，气液两相的界面张力较大，导致该处孔隙的毛细管压力较大，“贾敏效应”较为严重，因此大部分CO2气体都无法突破通道外部流体在界面上的压力而被长期封存在里面，所形成的残余气呈现的赋存状态为柱状形态（如图6中标注的区域2）。这就是注入过程中形成残余埋存的主要原因。2.2地层水回流阶段注入过程后，由于气体的扩散作用，注气井附近的CO2饱和度开始降低，再加上地质储层的高温特性和干燥的超临界CO2的持续注入，使得地层水快速蒸发，从而增加了气液毛管力值。当毛管力值大于驱替压差时，地层水便产生回流现象。与驱替过程相反，地层水回流的过程是湿相驱替非湿相的过程，一般称为“吸吮过程”。图7为地层水回流过程示意图。第二个过程模拟地层水回流过程。水从右侧边界注入，设置为速度入口，入口流速为 0.02 m/s；模型左边边界设置为出口，出口压力设置为0，注水驱替为由右向左。模型中各个边界设置成无滑移润湿壁，模型上下边界设置成对称边界。图8为第二阶段模型边界条件设置。图9为地层水回流后气液两相界面随时间的演变。红色代表水相，蓝色代表CO2相，浅色区域表示气液两相过渡区域。此过程继承于上一个过程的流动结果。实际的地质封存条件下，大部分残余气的形成是在地层水回流之后。图10为第二阶段t=0.05 s时气液两相分布。由于地层水缓慢回流驱替超临界 CO2，地层水便会重新挤占之前被CO2所占据的孔隙空间。随着CO2饱和度减小，连续的 CO2相逐渐分离，向非连续相过渡，形成羽流。一部分 CO2被驱替到孔隙盲端（如图 10 中所标注的区域 1、2），而被长期滞留起来。CO2运移的过程中，羽流的边缘和尾部会有少量CO2“脱落”，在注入压力和向上浮力的共同作用下，这部分CO2将会被封存在孔隙结构中。此时的残余气赋图6第一阶段t=0.05 s时气液两相分布Fig.6Two-phase distribution of gas-liquid at the first stage t=0.05 s图7地层水回流示意图Fig.7Schematic diagram of stratigraphic water reflux图8第二阶段边界设置Fig.8Second stage boundary setting diagram图9第二阶段不同时刻气液两相分布Fig.9Distribution of gas-liquid two-phase at different moments of the second stage图5第一阶段不同时刻气液两相分布Fig.5Distribution of gas-liquid two-phase at different moments of the first stage4崔传智，等：咸水层CO2残余埋存机理的微观数值模拟研究第 1 期存状态有2种：第一种如图10中所标注的区域3、4所示，呈现柱状形态，这部分残余气滞留在了狭窄的吼道中；第二种如图10中所标注的区域5所示，呈现孤滴状形态。因此大量的CO2将会被束缚在岩石孔隙中，这是地层水回流过程形成残余气埋存的主要原因。3咸水层CO2残余埋存效果的影响因素分析3.1储层润湿性在保持模型其他参数不变的条件下，分别将润湿角设置为 30、60、90进行模拟。若润湿角 90，则固体表面是亲水性的，即液体较易润湿固体；若润湿角=90，则表示中性润湿23。图11为回流阶段最后时刻不同润湿性稳定流动下的气液两相分布。不同润湿角下 CO2体积分数变化曲线如图 12所示，残余气饱和度见表2。由表2可知，在其余条件不变的情况下，润湿角分别设置为30、60、90条件 下 残 余 气 饱 和 度 分 别 为 13.515%、13.112%、12.886%。并由 3 条曲线分析可知，随着润湿角的增大，残余气饱和度轻微降低，润湿角为30时残余气饱和度最大。整体来看，3条曲线重合度较高，说明润湿性对于残余气饱和度的变化影响较小。3.2气液两相界面张力保持模型其他参数不变的情况下，分别将气液两相界面张力设置为 0.01、0.04、0.07 N/m 进行模拟。图13为最后一个时刻不同气液两相界面张力稳定流动下的气液分布。不同气液两相界面张力下CO2体积分数变化曲线如图14所示，对应的残余气饱和度见表3。由表3可知，在其余条件不变的情况下，气液两相界面张力分别设置为0.01、0.04、0.07 N/m条件下残余气饱和图14不同气液两相界面张力下CO2体积分数变化曲线Fig.14Variation of CO2 volume fraction under different interfacial tensions between gas and liquid phases图10第二阶段t=0.05 s时气液两相分布Fig.10Gas-liquid two-phase distribution at the second stage t=0.05 s图11不同润湿角下t=0.05 s时气液两相分布Fig.11Gas-liquid two-phase distribution at t=0.05 s for different wetting angles图12不同润湿角下CO2体积分数变化曲线Fig.12Variation of CO2 volume fraction at different wetting angles表2不同润湿角下残余气饱和度Table 2Saturability of residual gas at different wetting angles润湿角/（）残余气饱和度/%3013.5156013.1129012.886图13不同气液两相界面张力下t=0.05 s时气液两相分布Fig.13Gas-liquid two-phase distribution at t=0.05 s with different gas-liquid two-phase interfacial tension5第 19 卷 中 国 科 技 论 文度分别为12.886%、13.336%、13.948%。并由3条曲线分析可知，随着气液两相界面张力的减小，残余气饱和度随之降低，降低幅度较小，气液两相界面张力为0.07 N/m时残余气饱和度最大。3.3回流速度保持模型其他参数不变的情况下，分别将地层水回流时的速度设置0.030、0.025、0.020 m/s进行模拟。图15为最后一个时刻不同回流速度稳定流动下的气液分布。不同回流速度下CO2体积分数变化曲线如图16所示，对应的残余气饱和度见表4。由表4可知，在其余条件不变的情况下，回流速度分别设置为0.030、0.025、0.020 m/s条件下残余气饱和度分别为8.865%、11.124%、12.886%。并由 3 条曲线分析可知，随着回流速度的减小，残余气饱和度逐渐增加，0.020 m/s时残余气饱和度最大。整体来看，3条曲线重合度较低，说明回流速度对于残余气饱和度的变化影响较大。通过影响因素分析可知，地层水回流速度对残余气饱和度影响最大，其次为气液两相界面张力，储层润湿性对残余气饱和度影响较小。从本质上来说，储层润湿性与界面张力都会影响气液两相之间的驱替速度，进而影响残余气饱和度。4结论1）注入过程的CO2残余埋存主要是依靠毛细管力作用形成的，但此过程会受到地层水回流的影响，埋存量较少。地层水回流过程是大量CO2被束缚封存下来的主要原因。2）随着地层水的不断回流，连续相 CO2逐渐向非连续相残余气转变，此时CO2的赋存状态主要以柱状、孤滴状和盲端状为主。3）对3种影响因素的模拟结果如下：润湿角分别设置为 30、60、90条件下残余气饱和度分别为13.515%、13.112%、12.886%；界面张力分别设置为0.01、0.04、0.07 N/m 条件下残余气饱和度分别为12.886%、13.336%、13.948%；回流速度分别设置为0.030、0.025、0.020 m/s条件下残余气饱和度分别为8.865%、11.124%、12.886%。4）地层水回流时的速度是决定残余气饱和度大小的主要因素，其次为气液两相界面张力，储层润湿性对残余气饱和度影响较小。（由于印刷关系，查阅本文电子版请登录：http: 高慧丽，范基姣.把二氧化碳“埋”在地下：我国二氧化碳地质封存研究及示范成果扫描 N.中国自然资源报，2021-05-08.GAO H L，FAN J J.Burying carbon dioxide in the ground：a scan of China s carbon dioxide geological storage research and demonstration results N.China Natural Resources News，2021-05-08.（in Chinese）2 刁玉杰.把二氧化碳“埋”在地下 J.地球，2021（4）：18-21.DIAO Y J.Bury carbon dioxide undergroundJ.Earth，2021（4）：18-21.（in Chinese）3 江怀友，沈平平，宋新民，等.世界气候变暖及二氧化碳埋存现状与展望 J.古地理学报，2008，10（3）：323-328.JIANG H Y，SHEN P P，SONG X M，et al.Global warming and current status and prospect of CO2 underground storageJ.Journal of Palaeogeography，2008，10（3）：323-328.（in Chinese）4 刘斌，潘颖.CO2在深部咸水层中的埋存机理及影响因表4不同回流速度下残余气饱和度Table 4Residual gas saturability at different reflux rates回流速度/（m s1）残余气饱和度/%0.0308.8650.02511.1240.02012.886图16不同回流速度下CO2体积分数变化曲线Fig.16CO2 volume fraction change curve at different reflux rates表3不同气液两相界面张力下残余气饱和度Table 3Residual gas saturation at different gas-liquid two-phase interfacial tensions气液两相界面张力/（N m1）残余气饱和度/%0.0112.8860.0413.3360.0713.948图15不同回流速度下t=0.050 s时气液两相分布Fig.15Gas-liquid two-phase distribution at t=0.05 s for different reflux velocities6崔传智，等：咸水层CO2残余埋存机理的微观数值模拟研究第 1 期素分析现状综述 J.环境工程，2017，35（S1）：104-108.LIU B，PAN Y.A review of the current status of CO2 burial mechanism and analysis of influencing factors in deep brackish water layer J.Environmental Engineering，2017，35（S1）：104-108.（in Chinese）5 杨永智，沈平平，宋新民，等.盐水层温室气体地质埋存机理及潜力计算方法评价 J.吉林大学学报（地球科学版），2009，39（4）：744-748.YANG Y Z，SHEN P P，SONG X M，et al.Greenhouse gas geo-sequestration mechanism and capacity evaluation in aquiferJ.Journal of Jilin University（Earth Science Edition），2009，39（4）：744-748.（in Chinese）6 李海燕，彭仕宓，许明阳，等.CO2在深部咸水层中的埋存机制研究进展 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