钙钛矿薄膜的形貌控制与研究应用进展.doc
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1、钙钛矿薄膜形貌控制与研究进展目 录摘要与核心词 .II0 引言 .1 1 钙钛矿型太阳能电池简介 .1 1.1 钙钛矿晶体构造 .1 1.2 钙钛矿太阳能电池构造 .2 1.3 钙钛矿太阳能电池工作原理 .32钙钛矿薄膜简介及制备办法 .4 2.1钙钛矿薄膜制备办法演化 .4 2.1.1 一步法 .4 2.1.2 两步法 .4 2.1.3 双源蒸汽沉积法 .52.1.4 蒸汽辅助溶液加工法 .53 影响钙钛矿薄膜因素 .5 3.1 退火升温速率对钙钛矿薄膜结晶性影响 .5 3.2 溶剂对钙钛矿薄膜结晶性影响 .64 总结与展望 .6参照文献 .8道谢 .9钙钛矿薄膜形貌控制与研究进展摘 要无机
2、-有机钙钛矿太阳能电池因其便宜液相制备办法和较好光电转化性能,备受研究者们关注。因其具备较好吸光性、较高载流子迁移率,且其能带可调并能进一步地应用各种加工办法进行改性,在近几年研究中,其光电转化效率已从起初3.8%提高至22.1%,所得模块器件效率高达8.7%,已经远高于多数其她种类太阳能电池。基于对有关光电材料研究和进一步优化,钙钛矿太阳能电池性能尚有很高提高空间。本文基于文献调研,针对近年来钙钛矿材料应用于太阳能电池发展状况,重点总结了作为吸取层钙钛矿薄膜材料制备办法和影响因素,并分析了其将来发展中将面临问题和发展前景。核心词钙钛矿;太阳能电池;光电转化;薄膜Research progre
3、ss in morphology control of perovskite thin filmsAbstract Inorganic-organic perovskite solar cells has been taken attention by researchers due to low price of liquid preparation methods and good photoelectric conversion performance. In recent years,the photoelectric conversion efficiency of perovski
4、te solar cells has been increased from the beginning 3.8% to 22.1%,The module device efficiency is as high as 8.7%. is much higher than most other types of solar cells,because of its good optical absorption,high carrier mobility,and the band is adjustable and the variety of processing methods for mo
5、dification. Based on the related research of photoelectric materials and further optimization of perovskite solar cells,the performance of the solar cells still have a high room for improvement. In this paper,based on the literature research,aimed to the development of perovskite materials used in s
6、olar cells,the preparation methods and influence factors of perovskite thin films are emphatically summarized. We also discussed the facing problems of future development and development prospects.Keywords Perovskite;solar cell;photoelectric conversion;thin film 0 引言能源是国家经济和社会发展基石,迄今为止人类社会发展依然重要依赖于化
7、石能源。但化石能源在地球上分布极不均衡,并且终归会枯竭。此外燃烧化石能源带来环境污染、雾霾气候和温室效应严重威胁到了人类社会生存。太阳电池可以将太阳能直接转化为电能,可觉得人们提供大量清洁能源,能有效地解决能源问题和环境问题,实现社会可持续发展。太阳能电池是基于光电效应或是光化学反映进行光电能源转化装置。法国物理学家Becquerel于1839年初次发现了光生伏特效应,即光线照射在蓄电池金属电极上能使伏特计产生薄弱响应。在1876年,英国Adams等发现,太阳光也能使硒半导体产生类似变化。这些变化产生原理是:太阳光对半导体p-n结照射会对激发出大量电子-空穴对,在材料内部场效应作用下,电子和空
8、穴得到分离并向阴阳两极进行迁移。即空穴迁移至p区,电子迁移至n区,进而产生光电流。Fritts于1883年制备得到了Ge上镀Au半导体/金属太阳能电池,其光电转化效率仅达到1%1。1954 年美国Pearson,Fuller和Chapin等人初次制备得到了硅基太阳能电池,其效率达到了4.5% 2 ,这样大幅提高效率使得太阳能电池光电转化研究进入了一种新时代。此后太阳能电池发展可大体划分为三个阶段:第一代太阳能电池,指是硅基太阳能电池,涉及单晶硅和多晶硅,当前所得最高光电转化效率分别为25%和 20.4%3。第二代太阳能电池,硅基薄膜太阳能电池,涉及非晶硅和多晶硅,重要以SiH4 或 SiHCl
9、3 为硅源进行制备,其制备办法为化学气相沉积法(CVD)或等离子体化学气相沉积法(PECVD)。其优势在于可进行迅速、大量且低成本生产,当前所得最高光电转化效率为20.1%4。第三代太阳能电池,重要是某些具备高光电转化效率潜力新型太阳能电池,涉及染料敏化太阳能电池、量子点太阳能电池和基于有机光电材料太阳能电池等。而随着近些年来光伏产业迅速发展,也增进了太阳能电池研发进程,当前发展趋势是光电转化效率不断提高,生产成本减少,使得该研究领域前景更为明朗。而当前所得研发成果以逐渐应用至工业、农业、商业以及通信业,某些地区更是将其应用至社会公共设施上。但要想真正地实现光伏发电广泛应用,并使得太阳能成为人
10、们生活中能量来源,依然有许多问题亟待解决,涉及原料和制备过程成本和高污染问题。这些问题关乎到太阳能电池研发、生产和最后投入使用,对于光伏产业发展而言显得十分重要。因而,咱们一方面要想方设法地减少太阳能电池生产成本,重要是针对原料、制备办法和能耗进行解决;另一方面要提高产品性能和环境和谐性,即提高光电转化效率,同步减少污染材料使用、减少制备过程中污染排放量。无机-有机钙钛矿太阳能电池因其便宜液相制备办法和较好光电转化性能,备受研究者们关注。因其具备较好吸光性、较高载流子迁移率,且其能带可调并能进一步地应用各种加工办法进行改性,在近几年研究中,其光电转化效率已从起初3.8%提高至22.1%。本文在
11、基于对国内外有关研究文献调研基本上,简介了钙钛矿太阳能电池所应用薄膜材料作用原理和制备办法,并对其发展前景和需要解决问题进行了分析和阐明。1 钙钛矿型太阳能电池简介1.1 钙钛矿晶体构造钙钛矿太阳能电池(perovskite solar cells),是基于钙钛矿型金属卤化物半导体进行光电转化,即其光电转化所用材料和作用机制与其她太阳能电池有所差别。钙钛矿晶体为ABX3 构造,普通可形成立方晶胞。在其晶体构造中,A离子位于晶胞中心,周边是12个X离子进行配位,形成立方八面体。B离子位于晶胞角点,周边是6个X离子进行配位,形成配位八面体。如图1所示。由于A和X离子半径相近,可形成立方最密堆积,A
12、普通为甲胺基CH3NH3,CH3CH2NH3+和NH2CHNH2+。B普通是金属Pb、Sn等,X普通是Cl、Br、I等卤离子或是拟卤素,最为常用钙钛矿材料为碘化铅甲胺(CH3NH3PbI3),其带隙为1.5 eV4。该带隙可以与太阳光谱中某些波长匹配,因而具备较好吸光性,加上其纳米级厚度,可以吸取几乎所有可见光,并进而转化为电能。CH3NH3PbIxCl3-x(x=1,2,3)是一种非常具备代表性钙钛矿自组装晶体,其三维立体构造同样具备较好结晶性。该材料中PbCl3-或PbI3-八面体同样有助于电子-空穴对迁移,因而也具备较好电子传播性能,其载流子迁移率相较于老式有机半导体材料而言可高出10-
13、100倍。由此可见,半导体材料很大限度上决定了太阳能电池性能。此外,由于钙钛矿薄膜材料制备简朴,可通过共蒸发或是液相加工实现。与老式硅基太阳能电池相比,其具高开路电压(1V)、低温低能耗(200)以及可构建柔性器件等优势,且同步满足了成本和效率需求。图1钙钛矿晶格构造1.2 钙钛矿型太阳能电池构造如图2示,钙钛矿太阳能电池由上到下分别由FTO导电玻璃、TiO2致密层,电子传播层(ETM)、钙钛矿光敏层、空穴传播层(HTM)和金属电极等各种某些构成。电子传播层普通是致密构造TiO2纳米颗粒,用以制止钙钛矿层和FTO之间载流子复合。通过对TiO2形貌调控、掺杂或复合其她n型半导体如ZnO等可进一步
14、改进体系电子传播速率,进而提高太阳能电池性能。由于钙钛矿电池中具备致密TiO2阻挡层,使得FTO 与 TiO2 之间存在肖特基势垒,可以对电子和空穴在FTO和HTM 之间互相回流。若是该肖特基势垒太大,则会对电子器件构造产生破坏,而通过调节金属功函数,使之更好地与TiO2费米能级相匹配,有助于提高太阳能电池电子运用效率,而致密层厚度也会对太阳能电池性能产生影响,因而普通控制在40-70 nm5。钙钛矿太阳能电池对电子传播层规定在于其载流子迁移率,且电子传播层导带最低值要不大于钙钛矿材料导带最低值,这样才干保证电子顺利传播。当前研究和实际生产中,钙钛矿太阳能电池普通会采用介孔TiO2 作ETM,
15、其厚度对电池短路电流影响甚微,而对开路电压影响较为明显。但是 TiO2 制备过程涉及500 C下高温焙烧,这样就很大限度上限制了电池衬底选取。Liu等人应用溶胶-凝胶法制备了ZnO,作为老式TiO2 代替品来构建电子传播层,聚酰亚胺等柔性衬底可以在室温下进行制备,同步省去了介孔层制备工序,最后得到了更高载流子迁移率。Snaith等3应用介孔Al2O3代替TiO2,,而Al2O3 不具备电子传播性能,只作为体系支撑载体,因而电子只会在钙钛矿中进行传播,由于钙钛矿优秀电学性能而具备更高载流子迁移率。Bi 等人3将ZrO2 纳米颗粒作为TiO2 电极代替品,ZrO2 同样不具备电子传播性能,因而制备
16、得到电池开压与载流子寿命都较老式TiO2更高。光吸取层对于电池性能影响在于光电流产生效率,影响因素为该层材料结晶度,由于高结晶度且性质均一钙钛矿光吸取层可以使得光电子产生并有效分离,参加到体系电子传播中。而钙钛矿光敏层实质,就是一层金属卤化物薄膜材料。基于此, Snaith 等将多孔半导体TiO2替代为绝缘材料,并将金属卤化物填充到材料介孔构造中,但这种做法没有提供直接证据表白电池性能有所提高6。空穴传播层决定了钙钛矿太阳能电池中空穴产生和传播效率,这也是其光电转化中重要影响因素之一。抱负空穴传播层可以有效提高整体器件性能,但其前提是价带能级互相匹配,才干保证器件具备较高空穴迁移率和稳定性。而
17、在染料敏化太阳能电池中,其空穴传播层普通是液态碘离子,由于CH3NH3PbI3在液相中体现得不稳定,进而会导致电池性能较差,这也是限制初期钙钛矿电池投入大规模应用因素。日后,Grtzel 等采用了spiro-OMeTAD、PEDOT:PSS等固体空穴传播层,使得其光电转化效率大幅提高,稳定性也获得了较大进步。此外,钙钛矿可同步作为吸光材料、电子传播和空穴传播材料,使之能构建无HTM或ETM太阳能电池6。 图2 钙钛矿太阳能电池构造1.3 钙钛矿太阳能电池工作原理有机-无机太阳能电池原理如下:在太阳光照射条件下,钙钛矿层吸取光子产生电子-空穴对,其中,能量高于禁带宽度光子可将价带电子激发至导带,
18、此时价带只存在空穴。而由于钙钛矿激子束缚能存在差别,导致体系中载流子或形成自由载流子,也能形成激子。例如,CH3NH3PbI3载流子扩散长度不不大于100 纳米,而CH3NH3PbI3-xClx扩散长度甚至不不大于1微米,因而所制备太阳能电池性能存在差别7。CH3NH3PbIxCl3-x材料可将光子转化为激子,可作为电子和空穴进行作用。未复合电子和空穴将被相应传播层收集,电子传播至FTO,空穴传播至金属电极,如图3所示。该过程必然会有某些载流子损失,重要是由于电子传播层、空穴传播层和钙钛矿层中电子和空穴无可避免地复合。因而,为了保证电池性能,则需减少载流子损失8。 图3载流子传播机制2 钙钛矿
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