列管式固定床反应器的模拟与设计.doc
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1、列管式固定床反应器的模拟与设计摘要:列管式固定床反应器是化工行业和石化行业中一种非常重要的反应器,对一些强放热反应优势明显。传统的模拟和设计列管式反应器的方法是基于单管实验,假定工业反应器内各反应管的操作条件与单管实验条件相同,也就是说忽视了工业反应器内冷却条件和流动的不均匀性,这个假定会引起很大的误差。邻二甲苯氧化制苯配是工业生产苯配的主要工艺,其工业生产主要在列管式固定床反应器内进行。要设计合理的列管式反应器,最重要的就是确定壳程空间的最优解。本文提出了一个关于壳程的二维小池模型,将壳程空间分成若干个二维小池,在所有小池内,冷却剂的流动只有平行于管束和垂直于管束两个分量。关键词:列管式反应
2、器,固定床,结构设计目录列管式固定床反应器的模拟与设计2第1章前言4第2章文献综述52.1苯配生产52.2列管式固定床反应器的结构62.3列管式固定床反应器的设计进展82.4反应器的分析方法192.5反应器结构的优化20第3章 列管式固定床反应器中邻二甲苯氧化反应的研究213.1邻二甲苯氧化制苯配工艺213.2一维拟均相模型求解管侧233.3二维拟均相模型求解管侧253.4操作参数对邻二甲苯氧化反应的影响273.5结果与讨论29第6章全文总结30参考文献32第1章前言固定床催化反应器是化学工业和石油化学工业中应用多、用面广泛的反应设备,根据其换热方式可分为绝热和非绝热(列管式)两种。对于反应热
3、效应很大,收率对温度敏感而又要求高转化率和高选择性的反应,为维持适宜的温度,必须用换热介质来移走或供给热量,采用列管式固定床反应器是非常合适的。如丙烯胺氧化制备丙烯睛、蔡或邻二甲苯氧化制备苯配、乙烯氧化制环氧乙烷、苯或正丁烷氧化制顺配、异丁烯氧化制备甲基丙烯酸等15。如今,相当一部分气固相催化反应在列管式固定床反应器中进行,而该反应器的设计开发技术大都是从国外引进,国内的装置普遍存在温差较大的问题,主要是壳程冷却剂流动分布不均的问题。一般说来,列管式固定床反应器的设计和管壳式换热器具有很多相似性和共同点,因此国内外对MTR的研究往往以管壳式换热器作为研究对象。这两种设备都是由多根管子和一个壳程
4、组成,另外反应器内通常配备特殊设计的挡板,以确保最有效的流体分布,从而得到最佳的换热效果。显然,反应器的外部几何形状会随着情况不同而不同,通常情况下,列管式固定床反应器的管径/管长值比管壳式换热器的要大很多。列管式反应器的管子数可多达20000到30000根,而管壳式换热器很少能达到数千根管子。列管式固定床反应器是由多根直径2550mm的反应管并联构成。几乎所有类型的列管式固定床反应器都是在管内装填某种催化剂,管束的排列方式有多种,在大多数工业设计中,管子都是等边三角形排列的。在壳程,适当的载热体(如水、熔盐、多种矿物油以及液态金属等)流经管间移走或提供反应热。列管式反应器根据换热介质的不同分
5、为对外换热式和自热式。列管式固定床反应器具有以下优点:反应器床层内流体的轴向流动近似为理想的活塞流,而活塞流内的化学反应速度非常快,单程转化率高,为完成同样生产任务所需催化剂的用量少,反应器体积可以较小。流体在反应器内的停留时间可以严格控制,床层的温度分布可以严格的控制,因而有利于提高化学反应的转化率和选择性。此外固定床反应器中的催化剂不易磨损,损耗率低67。传统的列管式反应器设计一般是基于假定工业反应器中的实际操作条件与单管实验的操作条件相同,即每根管子的操作条件相同。这个假定只对热载体分布完全均匀的并流反应器适用,对错流式反应器并不适用。但在实际的操作过程中,管与管之间的相互作用对过程的总
6、效率以及冷却剂流经壳程的泵送成本有很大的影响,另外,每根管子因其在反应器中的位置不同而导致彼此的操作条件各不相同。在设计列管式工业反应器时,许多问题的产生都与壳程空间的最优解(包括折流板型式、壳体的几何结构参数)、冷却剂的流动形式以及最优的工艺条件(确保整个系统在最低能耗下操作)等因素有关。而以上条件的确定必须以可靠的数学模型为基础,通过反复分析比较,才能最终确定。满足上述操作条件的数学模型必须要考虑壳程冷却剂流动对反应器系统性能的影响。但截止目前为止,文献中将管间空间的影响考虑到模型计算中的记录很少,而在仅有的几份文献中,又都是以横截面为长方形的特殊反应器为研究对象,并且假定管间冷却剂的流动
7、是理想的恒速错流。因此非常有必要分析壳程几何结构参数及操作参数对反应器性能的影响,反应与冷却剂之间的关系,并在此基础上提出合理的列管式反应器数学模型。本课题对迄今为止提出的描述反应管束内及管束间的各个过程的数学模型进行了综述和讨论,并且重点考察了管束空间对反应器性能的影响,通过对不同模型的定量分析,提出一个可靠的列管式反应器数学模型。然后将此数学模型用于多相催化反应(如临二甲苯部分氧化制苯配)体系的列管式反应器的模拟和设计,通过建立和计算这些数学模型,通过优化得到性能好的列管式反应器,完成反应器的设计。第2章文献综述2.1苯配生产苯配又名邻苯二甲酸醉,是一种重要的有机化工原料和中间体。苯配广泛
8、应用于化工、医药、涂料、精细化工等工业部门,主要生产塑料增塑剂、醇酸树脂、燃料、不饱和树脂以及某些医药和农药。在我国苯醉主要应用于生产邻二甲酸酷类增塑剂,大约占苯配总消费量的60%1。目前,工业上生产苯配有蔡或邻二甲苯或者两者混合物的固定床氧化工艺(Wacker化学、巴斯夫、日本催化合成等工艺)、蔡流化床氧化工艺等。每种工艺均包括反应和精剂两个工艺。目前采用的生产工艺主要是Arkema(阿科玛)、巴斯夫或鲁奇公司的邻二甲苯氧化制苯配工艺,采用五氧化二钒催化剂23。反应原料是包含氧气的气体,比如最常见的空气。气体与邻二甲苯或蔡或者两者混合物经过包含数万根管子的列管式反应器,在管子中装有催化剂,反
9、应温度通过管束外的传热介质,如水、熔盐等来控制。有的文献也采用两种或以上的催化剂,以增加苯醉的收率。本课题以邻二甲苯氧化反应制苯配为例,研究列管式固定床反应器的设计。通过建立并求解合适的数学模型,考察反应器几何结构和操作系数对反应器性能的影响,并在此基础上改进反应器的性能,设计一个高性能、易控制的列管式固定床反应器。2.2列管式固定床反应器的结构列管式固定床反应器在结构上类似于管壳式热交换器,因此国内外对列管式反应器的研究主要对象是管壳式换热器。两者都是由壳体和管束组成,管束的排列方式有多种,工业上大都是采用等边三角形的排列方式。反应管直径视热效应大小而定,通常为2050mm,两端固定在管板上
10、,根数达几百根甚至几万根。反应器按壳程流体流动方式可分为平行流和错流两种,而按载热体的冷却方式可分为内循环和外循环两种91011。所有列管式固定床反应器的共同特征如下812。1.虽然列管式反应器结构上造的很像管壳式热交换器,但与普通壳管或热交换器的差别还很大。列管式固定床反应器通常很大,直径达四五米,管数一般多达3000到20000根。而换热器往往不会超过上千根管子。2.为了改进反应器的传热状况并提供单位体积的最大表面积,管径要在可行的范围内尽量取得小一些。而为了保证产量,管径又不能太小,因此工业上常用的管径通常是1到2英寸。值得一提的是,如果反应器内反应速率较慢或掺入大量的惰性物时,则可采用
11、相对较大的管径。3.在列管式反应器的壳程,载热体流进和流出反应器管束之前和之后一般都设环形流道,与平行流式和错流式构成管间流体均匀分布的重要组成部分。因此管间流体均布问题就分为两部分:一是环形流道内的流体均匀分流和合流,一是壳程管间流动。后者主要是防止大部分载热体沿反应器壁做轴向流动,使中心部分变成死水去。4.因为MTR中反应管内的流动是单程的,所以管子在反应器的两端必须连接在固定管板上。膨胀不相等的问题可依靠装在壳体上的波纹式膨胀节来解决。这种膨胀节可用一段管子沿管长剖成两半,然后焊接起来再弯成圈和壳体连接。5.管中的催化剂可以由反应器内装配的多孔挡板固定在适当位置,多孔挡板上铺有筛网并可分
12、段取出,或者将筛网与可移动的支撑格栅相连。无论是何种情况,管子都应当稍微伸出管板并靠在筛网上。支撑格栅与多孔挡板由构件固定在管板上,而催化剂可以用单个带孔的塞子固定在每根管子内。需要装卸催化剂时,应将催化剂分段取出筛网、支撑组件,或者挨个取出每个塞子再用空气吹扫,有必要时用氮气吹扫就可将催化剂全部卸出。6.反应器容器是根据ASME受压容器规范或其他相似规范来设计的。如管板等一些内部构件可根据管子的稳定效应用的公式做出比较经济、合理的设计。为了沿管长稳定管子,必要时可装上拉杆。按照标准热交换器的习惯做法,还可装设挡板以分布壳程流体。图2.1是外循环式的反应器示意图。外循环平行流式反应器(图2.1
13、.a)中,传热介质是经两块作为分布板的孔板型折流板作平行于管束的流动,其目的是使传热介质的流动沿反应器半径方向尽可能均匀分布,这可以通过分布板作适当的机械设计来实现。在理想的情况下,装备了这样的挡板的反应器在横截面应该没有温度梯度,因此,反应器内的所有管子具有相同的散热条件,而这也正是平行流反应器的一个重要优势所在。然而,另一方面,平行流反应器的传热系数相对较小,因此平行流反应器需要更高的壳程流速,而这也增加了泵在传热介质通过壳程时的功耗1112。外循环错流式反应器(图2.1.b)结构与管壳式热交换器相似,为提高管外载热体的载热能力,反应器内常设置各种形式的内部结构,如弓形挡板、三弓形挡板和圆
14、盘圆环挡板,使流体横向流过反应管,以提高管外换热系数。其中圆盘一圆环挡板是错流列管式反应器中最为典型的一种1516。在实际应用中,平行流式和错流式反应器都有应用。一般说来,错流式列管式固定床反应器多用于邻二甲苯制苯醉、苯氧化制顺配的反应;而平行流式反应器多用于乙烯氧化制环氧乙烷、醋酸乙烯合成等反应。这是由于平行流式反应器阻力较小,管束间的流体均布较好,温度差异小、催化剂利用率高。而错流式反应器虽然列管间差异大,但泵的能耗低1718。 图2.1(a)平行流式反应器示意图(Deggendorfer Werft und Eisenbau GmbH13设计)(b)错流式反应器示意图(Rheinstah
15、lAGt13设计)也有一些反应器采用内循环错流式(图2.2)1415,传热载体是由反应器中心的泵驱动循环。但是这种形式的反应器主要受到过程热效应也就是换热器所需尺寸的限制。某些快速和强放热过程采用内换热器会造成反应器直径的过分增大,而且内置式换热器和循环泵检修相当困难。大型列管式换热器一般均采用外循环式。 表 2.2 内循环式列管式固定床反应器2.3列管式固定床反应器的设计进展虽然如上所述,在工业反应器的设计中有很多的误差,尤其是在管间空间。但令人奇怪的是,很少有文献致力于列管式固定床反应器的建模和设计工作。在化学工程的教学中,以及大多数化学工程的文献中都是假定工业多管反应器的实际操作条件与单
16、管实验反应器操作条件相同,因此在工业列管式反应器设计中通常都是假定反应器中管束的操作条件与单管实验相同。这个假定只对热载体分布完全均匀的并流反应器适用,对错流式反应器并不适用。但在实际的操作过程中,管与管之间的相互作用对过程的总效率以及冷却剂流经壳程的泵送成本有很大的影响,另外,每根管子因其在反应器中的位置不同而导致彼此的操作条件各不相同。在设计列管式工业反应器时,许多问题的产生都与壳程空间的最优解(包括折流板型式、壳体的几何结构参数)、冷却剂的流动形式以及最优的工艺条件(确保整个系统在最低能耗下操作)等因素有关。而以上条件的确定必须以可靠的数学模型为基础,通过反复分析比较,才能最终确定。满足
17、上述操作条件的数学模型必须要考虑壳程冷却剂流动对反应器系统性能的影响。但截止目前为止,文献中将管间空间的影响考虑到模型计算中的记录很少,而在仅有的几份文献中,又都是以横截面为长方形的特殊反应器为研究对象,并且假定管间冷却剂的流动是理想的恒速错流。因此非常有必要分析壳程几何结构参数及操作参数对反应器性能的影响,反应与冷却剂之间的关系,并在此基础上提出合理的列管式反应器数学模型9。研究MTR中壳程流体的流动和传热,国内外研究者都是以管壳式换热器为对象。国外一般要求壳程载热体的径向温差不超过3,给国内装置一般达不到此标准,很多甚至达到10左右。这是因为固定床反应器的主要问题常常在于床层内部传热效果差
18、,最好的方法是将同等状况下的反应管并联并进行放大,将床层传热问题转化为反应管的均匀传热问题。目前,采用数值模拟的方法对管间进行模拟研究是研究的主要方向13。刘利平、黄万年14利用多孔介质和分布阻力模型对管壳式换热器的壳程进行了流动和传热的三维数值模拟。解衡等15则用多孔介质的模型,引入了体积渗透率、表面渗透率和异向分布阻力等参数对管壳式换热器进行三维数值模拟。列管式固定床反应器管间流场的分布研究主要包括环形流道的流体静压分布研究和管束间流体分布研究两方面。2.3.1环形流道内流体分布研究在反应器内装配流体分布器是常见的进料分布设备,由于进料的均匀关系到整个反应系统的成败,因此流体分布器的设计非
19、常重要。流体分布器主流道内的流动是变质量流动,因此要均匀分布分支流动的前提就是要求主流道内流体的静压分布要均匀。在本课题中,分析和设计环形流道就要清楚分布器主流道内的静压规律。陈春生16对径向入口的环形流道作了研究,假设环形流道内流体关于入口中心线对称,通过求解Navier-Stokes运动方程得到了流道内流动的静压分布规律计算式,由此得到流道内静压随流速降低而抛物线上升的规律。而吕志敏等人16通过研究则认为陈春生对流体关于入口中心线对称的假设是不成立的,他们研究了环形流道流动和压强分布的实验研究,通过测量发现,整个环形流道内的流动是以切向流动为主。而无论是切向入口还是径向入口,当流动稳定时,
20、流体在流道内的流动总是单向的,吕志敏等人认为这是由于设备不精确而导致的附壁效应引起的。根据动量平衡建立环形通道内变质量流动的数学模型,并通过求解该模型可以得到环形通道内的静压分布212.3.2反应器壳程流体分布要实现载热体和反应管均匀传热,就必须要解决反应器壳程流体的均匀流动问题。原则上讲,列管式反应器中反应气体和冷却剂之间的热交换,可分为两个共存的局部过程,每个过程都是由两个阶段所组成:l)在管间的某一位置(图3),载热体将床层产生的热移走;2)通过载热体将阶段1)产生的热量移动至管束的下一个位置,然后在新的热条件和流体动力学条件下重复第一个阶段。为完整、定量的描述阶段l)发生的现象,除了需
21、要测定管束局部位置的操作条件外,还需要估算管束两侧的传热参数等。在大多数情况下,管壁的导热系数是可以忽略的。所需估算的参数取决于采用何种管侧模型(见图2.3),在一维模型(忽略了床层径向梯度)中,只需要估算管壁的总传热系数U;在二维模型中,不但要估算管壁的传热系数hw,还要估算流体和固体多相体系间的有效径向导热系数er,这是因为er描述了管内壁传热的边界条件: 图2.3在一维模型和二维模型中反应物和冷却剂的换热示意图描述上述阶段l)的传热过程的所有参数值,无论是固定床层还是载热体中,都主要是取决于管壁某一侧的流体动力学和传热状况。另一方面,阶段2)的传热过程则完全取决于反应器壳程的局部流体动力
22、学条件。而这些条件的定量描述只能依靠可靠的管束间载热体的流动模型来实现。2.3.3模型中参数的确定2.3.3.1管侧参数的确定表2.1是几个采用估算管侧总传热系数的重要关联式。前两个是一维模型的关联式,其中Dewasch和Froment关联式中,管内传热系数和雷诺数之间呈线性关系,但值得一提的是该结果是在较大管子中得到的(比工业反应器直径大35倍),所以,文献给出的静态传热系数仅为理论值。Stankiewicz9推荐使用Li和Finlayson关联式10,该关联式是在大量实验数据分析的基础上得到的,适用的雷诺数和粒径比范围较宽。文献11是采用二维模型的估算有效径向导热系数和壁传热系数值得推荐的
23、一个关联式。有一些研究者报道了不同二维模型下传热系数数据的离散性,特别是伴随着化学反应壁传热系数变化更为明显,而有效径向导热系数误差则在允许范围内。总之,采用二维模型计算壁传热系数在精确度上还存在问题,需要研究反应下的传热情况之后建立可靠的关联模型。表2.1管内总传热系数关联式2.3.3.2壳侧参数的确定对管壳式换热器壳侧流体动力学的研究已经进行了近40年。最初,对流体流动的研究仅仅是定性研究,只是提供了管壳式换热器换热过程的一个总体思路。在这些研究中,Gunter用摄影的方法研究了在二维模型中挡板间距和开口对换热的影响,在研究中Gunter不考虑挡板和壳体的间隙以及挡板和管子的间隙。Shor
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