基于MC-ICP-MS的稳定铜同位素分析在环境健康研究中的应用进展.pdf
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1、第45卷第2 期2024年3月质谱学报Journal of Chinese Mass Spectrometry SocietyVol.45No.2Mar.2024基于MC-ICP-MS 的稳定铜同位素分析在环境健康研究中的应用进展王伟超1,张璐瑶,令伟博,陈子谷,陆达伟,杨学志,傅建捷1,刘倩,江桂斌1,2(1.国科大杭州高等研究院环境学院,浙江杭州310 0 2 4;2.中国科学院生态环境研究中心,环境化学与生态毒理学国家重点实验室,北京10 0 0 8 5)摘要:铜(Cu)是人体内重要的微量金属元素之一,在许多生命过程中扮演着重要角色;同时,铜在人体内受到严格调控,其稳态与人体生理状态密切
2、相关,许多疾病的发生往往伴随着铜代谢失衡的现象。通过监测铜稳态的细微变化,可以更精准地发现导致人体生理异常变化的因素,特别是环境因素对疾病发生及发展的影响。因此,稳定铜同位素分析在环境健康研究中具有广泛的应用前景。多接收器电感耦合等离子体质谱(MC-ICP-MS)是一种强大的同位素分析质谱方法,具有适用范围广、分析精度高等优点,有效促进了铜同位素分析的发展。本文综述了非传统稳定同位素分馏机理及基于MC-ICP-MS的铜同位素分析方法,总结了铜同位素分析在环境健康研究中的主要应用,并对其前景进行展望。关键词:铜;稳定同位素;质谱分析;环境健康;多接收器电感耦合等离子体质谱(MC-ICP-MS)中
3、图分类号:0 6 57.6 3doi:10.7538/zpxb.2023.0143文献标志码:A文章编号:10 0 4-2 997(2 0 2 4)0 2-0 18 3-10Advances in the Application of Stable Copper Isotopic AnalysisBased on MC-ICP-MS in Environmental Health ResearchWANG Wei-chaol-?,ZHANG Lu-yao,LING Wei-bo”,CHEN Zi-gu,LU Da-wei?,YANG Xue-zhi,FU Jian-jiel-2,LIU Qia
4、n,JIANG Gui-binl-2(1.School of Environment,Hangzhou Institute for Adoanced Study,UCAS,Hangzhou 310024,China;2.State Key Laboratory of Environmental Chemistry and Ecotoxicology,Research Centerfor Eco-Environmental Sciences,Chinese Academy of Sciences,Beijing 100085,China)Abstract:Copper(Cu)is a cruci
5、al trace metal element in human body,which plays animportant role in many life processes.Meanwhile,copper is strictly regulated in thehuman body and its homeostasis is closely related to the physiological state.The occur-rences of many diseases are often accompanied by the copper imbalance.By monito
6、ringthe subtle variation in copper homeostasis,it can more accurately identify the factorsthat lead to abnormal changes in human physiology,especially the impact of environ-mental factors on the occurrence and development of diseases.In the past two decades,国家自然科学基金(2 2 10 6 0 2 7、2 18 2 540 3、92 14
7、330 1、2 2 30 6 0 41);中国博士后科学基金面上资助项目(2 0 2 3M733679)本文通信作者刘倩,傅建捷184with the development of analytical instruments and improvement of analytical methods,non-traditional stable isotopic analysis has been widely applied in geochemistry andarchaeology.Owing to its strong traceability,non-traditional sta
8、ble isotopic analysis canalso provide a new perspective to reveal the mechanisms of element homeostasis imbal-ance.Especially,stable copper isotopic analysis has a wide application prospect inenvironmental health research.Because of the virtues of wide application range and highanalytical accuracy,m
9、ulti-collector inductively coupled plasma mass spectrometry(MC-ICP-MS)has effectively promoted the process of copper isotopic analysis.In this paper,we reviewed the mechanisms of non-traditional stable isotope fractionation and analysismethods of Cu isotopes based on MC-ICP-MS,and the basic concepti
10、on of mass depend-ent fractionation(MDF)and non-mass dependent fractionation(MIF)as well as theinstrumental configuration of MC-ICP-MS.We also introduced the methods of copperisotopic analysis,and then summarized the main applications of copper isotopic analysisin environmental health research.We fo
11、cused on two aspects,i.e.,Cu isotopic analysisof population characteristics and research on disease indicators.In summarizing the rele-vant researches of Cu isotopic analysis of population characteristics,we reviewed theinfluence factors,such as age,gender,dietary habits,and other factors.Afterwards
12、,the studies of copper isotopic analysis on some diseases,such as cancers,nervous disea-ses,disorders of copper transporters,and other diseases were summarized.Finally,wediscussed the application prospects of copper isotopic analysis in environmental healthresearch.Until now,the application of stabl
13、e copper isotopic analysis in environmentalhealth is still in the initial stage,and there still exist many difficulties and challenges.We primarily list four main difficulties and challenges in future studies,including high-throughput sample analysis,background population investigation,combination o
14、f otherclinical indicators,and combination of multiple omics techniques.Key words:copper;stable isotope;mass spectrometry;environmental health;multi-collector inductively coupled plasma mass spectrometry(MC-ICP-MS)同位素是指拥有相同质子数的一组原子,由于所含的中子数不同,这些原子的质量存在微小差异,导致不同的同位素理化性质呈现细微差异,进而影响其在自然界中的分布组成 1-31。同位素
15、可以分为稳定同位素和放射性同位素,其中,稳定同位素不易发生放射性衰变,在自然界中能够稳定存在 4。近2 0 年来,随着分析技术的发展以及分析方法的改进,非传统稳定同位素分析(一般是指除碳、氮、氧、硫和氢5种传统稳定同位素外的元素)已广泛应用于地球化学、考古学等领域,如矿床成因研究以及地质作用研究等 5-7。依托其强大的溯源能力,非传统稳定同位素技术可以提供新的视角来揭示元素稳态失衡机制,在环境健康领域展现了较好的应用前景 8 。质谱学报第45卷非传统稳定同位素分析主要是通过多接收器电感耦合等离子体质谱仪(MC-ICP-MS)实现的。与其他同位素质谱仪(如稳定同位素质谱仪、热表面电离同位素质谱仪
16、等)相比,MC-ICP-MS具有离子化效率高、分析时间短、质量分辨率高及灵敏度高等优势,是进行非传统稳定同位素高精度分析的首选仪器。目前,非传统稳定同位素分析在环境健康研究中已经得到初步应用,越来越多的研究报道了与多种人类疾病有关的同位素分馏现象,探究其作为疾病诊断工具的潜在可能(如遗传性血色素沉着症中的铁同位素分馏现象 9、骨质流失中的钙同位素分馏现象10 1以及肿瘤疾病中的锌同位素分馏现象 11等)。这些研究揭示了MC-ICP-MS在环境健康研究方面具有第2 期较大的应用潜力。铜(Cu)是生命体内一种重要的金属元素,主要以结合态的形式存在于组织和体液中 12 ,在生命体内的许多生化过程中都
17、扮演着重要角色,如细胞代谢及信号转导等 13-16 。人体中的Cu总含量在50 150 mg之间,受到人体的严格调控 17 。Cu稳态与人体生理状态密切相关,许多疾病的发生往往伴随着Cu代谢失衡。因此,通过监测Cu稳态的细微变化,可以更精准地发现疾病导致的人体生理异常变化。例如,癌症(如肝癌、膀胱癌、乳腺癌、结直肠癌、卵巢癌、恶性血液病和口腔鳞状细胞癌等)会导致患者体内的Cu稳态失衡 18-2 5,从而导致Cu产生特定的同位素分馏效应。因此,通过研究疾病诱导的Cu同位素分馏效应,能够辨析导致Cu元素指标异常的原因、关键的生理过程和分子机制。目前,运用稳定Cu同位素分析在环境健康层面上的研究还处
18、于探索阶段 8 ,主要聚焦于人群特征Cu同位素指纹,以及其作为疾病指示物的潜在可能,但相关的生理过程和分子机制仍有待进一步阐明。本文主要聚焦于人体层面上的Cu同位素组成变化,将从非传统稳定同位素分馏机理和分析方法,以及稳定Cu同位素分析在环境健康研究中的主要应用进行总结,并展望稳定Cu同位素分析在环境健康研究中的应用前景。1非传统稳定同位素分馏机理及分析方法1.1同位素分馏机理由于质量数的不同,不同的同位素之间存在着细微的物理化学性质差异 1-2 。因此,在反应过程中,不同的同位素在不同的物质或物相中以不同的比例存在,被称为同位素分馏现象 2 。在自然界中,非传统稳定同位素分馏包括质量相关分馏
19、(MDF)和非质量相关分馏(MIF)26。1.1.1质量相关分馏质量相关分馏是指同位素在分馏过程中受到质量影响,还可以被细分为动力学分馏和热力学分馏。一般在反应未达到平衡之前,轻、重同位素由于反应速率不同而产生的分馏现象被称为动力学分馏 2 7 。如,王伟超等:基于 MC-ICP-MS的稳定铜同位素分析在环境健康研究中的应用进展磁场静电分析器转换透镜图1MC-ICP-MS仪器结构图 30 Fig.1 Structure diagram of MC-ICP-MS301185轻同位素由于反应速率比重同位素快,因此能够更快地从反应底物转移到反应产物中,从而导致反应产物中的同位素比值偏小。因热力学原因
20、导致轻、重同位素发生重新分配,造成各化合物或物相中同位素组成的差异,被称为热力学分馏 2 8 ,一般发生在已经达到平衡的反应体系中,此时两相之间的正反反应速率相同。如,相比于轻同位素,重同位素更倾向于在更强的成键环境中富集(如更高的氧化态、更低的配位数以及更短的键长等)。1.1.2非质量相关分馏在自然界中,大多数分馏过程都属于质量相关分馏,但仍存在一部分非质量相关分馏。非质量相关分馏是指分馏效应与质量差异无关,而与磁效应、核体积效应等因素有关的现象 2 6 。其中,核体积效应通常与较重的元素有关,由于不同的同位素体积与质量呈近似线性的关系,因此,部分核体积效应产生的非质量同位素分馏与质量仍存在
21、一定的线性关系;而磁效应与同位素质量完全无关,只影响具有核自旋和磁矩的奇质量同位素。由于同位素分馏效应的存在,不同来源的同位素特征指纹以及反应过程的特定同位素分馏信息能够被保留在同位素组分中,使基于非传统稳定同位素技术的溯源分析及过程示踪等工作得以开展。1.2非传统稳定同位素分析方法非传统稳定同位素分析主要通过MC-ICP-MS来实现,示于图 1。由于 MC-ICP-MS具有分析时间短、离子化效率高、灵敏度高及质量分辨率高等优势,有效促进了非传统稳定同位素(如Cu等难电离的元素)分析技术的飞速发展 2 9。检测器离子源186MC-ICP-MS主要包括:1)原子离子化。样品由进样系统进人离子源,
22、通过电感耦合等离子体技术实现离子化;2)离子透镜聚焦。样品离子化后经过加速电压处理,通过离子透镜实现离子聚焦;3)静电分析器聚焦(electro-static analyser,ESA)及磁场分离。离子进一步穿过狭缝并在ESA中再次聚焦,然后在磁场中完成不同同位素粒子的分离;4)法拉第杯检测。不同的同位素粒子经磁场分离后进人不同的法拉第杯离子检测器中进行检测。在同位素分析中,一般采用值法表示同位素比值,即样品的同位素比值相对于标准品的同位素比值的千分偏差,计算公式如下(以Cu元素为例):(Cu/Cu)mmle-1)1 000%86Cu=(65Cu/63Cu)standard通常,标准品选择国际
23、或国内统一规定的标准参考物质。目前,国际上公认的Cu同位素标准参考物质是NIST SRM976,不同实验室报道的Cu同位素比值基本都是通过与其进行对比获得的。但由于NISTSRM976已经停产,其他Cu元素标准参考物质被考虑作为替代标准品,如ERM-AE633和ERM-AE647。MC-ICP-MS在测试过程中容易产生质量歧视效应,需要进行质量歧视校正,常用的方法有标准-样品-标准交叉(SSB)法和内标法 2 9.31-32。2稳定铜同位素分析在环境健康研究中的主要应用由于人体样本(包括血液及组织样本)的获取相对受限,目前对人体样品中Cu同位素组成变化的研究相对较少。本文将从人群特征Cu同位素
24、指纹,以及其作为疾病指示物的潜在可能2 个角度展开讨论,阐述稳定Cu同位素分析在环境健康研究中的应用进展。2.1人群特征Cu同位素指纹研究由于年龄、性别、居住地及饮食习惯等因素的影响,不同人群体内的Cu同位素指纹会存在一些细微的差异,探究这些因素对Cu同位素比值的影响有助于理解Cu在人体内的代谢转化。随着年龄的增长,人体的各项身体机能和质谱学报第45卷新陈代谢会发生改变。例如,Cu元素会在人体内积累而导致血液中的Cu浓度升高 33。Balter等 34 发现血液中的Cu同位素比值存在随年龄增加而下降的趋势;Heghe等 35 却持有另外的观点,认为年龄对Cu同位素比值的变化影响不大。需要注意的
25、是,Heghe 等的样品数量较少,结果有待进一步验证。男性和女性的身体构造存在天然差异,其生理代谢水平也同样存在差异。如,经期可能会影响女性的 Cu代谢,导致女性血液中的 Cu同位素比值比男性的低。绝经女性和男性的铜同位素比值之间没有显著差异,这一现象印证了月经对Cu同位素比值变化的影响 36 。不同地区的人可能存在较大的生活环境差异及饮食习惯差异 34。人体内的Cu都是外源摄人的,饮食习惯的不同可能会影响人体内Cu(1)的赋存状态,从而导致Cu同位素比值出现差异。Balter等 34 发现雅库特人和法国人血液中的Cu同位素比值存在差异,这可能与他们的饮食习惯差异有关(如雅库特人食用的肉类食品
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