基于微通道低温精馏技术的丙烯_丙烷混合物分离CFD模拟.pdf
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1、基于微通道低温精馏技术的丙烯/丙烷混合物分离 CFD 模拟侯钰1,3,王舟2,4,5*,巨永林3*,王刚6,刘锴6(1.上海交通大学巴黎卓越工程师学院,上海200240;2.上海交通大学粒子与核物理研究所,上海200240;3.上海交通大学制冷与低温工程研究所,上海200240;4.上海交通大学李政道研究所,上海200240;5.上海交通大学四川研究院,成都610213;6.上海中元浩微新材料科技有限公司,上海200240)摘要:针对相对挥发度低、难以分离的混合物的低温精馏分离过程,建立了一套基于微通道精馏(MCD)的CFD 模型并开展了深入的模拟研究。通过多物理场耦合,实现了对丙烯/丙烷两相
2、流在微通道精馏设备内部相变传热和精馏传质过程的模拟。基于麦克斯韦-史蒂芬扩散模型,对不同温度、摩尔浓度条件下混合物的传质系数进行模拟计算。模拟结果显示经过 3.8mm 的微通道精馏设备,可在 170kPa 条件下对冷端 235K、热端 239K 的液态丙烯/丙烷混合物进行高效分离,将产品丙烷的浓度由 1%提升至 2.1%。对模拟结果进行了优化分析,得到了结构、流场和温度对精馏传质效率的影响。研究成果对微通道低温精馏系统的精馏效率提高具有指导意义。关键词:低温精馏;微通道精馏;流场模拟;气液分离;传热传质中图分类号:TB657;TQ028.1+3文献标志码:A文章编号:10067086(2024
3、)02014809DOI:10.12446/j.issn.1006-7086.2024.02.007CFD Simulation of Propylene/Propane Mixture Separation with Cryogenic MicrochannelDistillation TechnologyHOU Yu 1,3,WANG Zhou 2,4,5*,JU Yonglin 3*,WANG Gang 6,LIU Kai 6(1.Paris Elite Institute of Technology,Shanghai Jiao Tong University,Shanghai20024
4、0,China;2.Institute of Particle and Nuclear Physics,Shanghai Jiao Tong University,Shanghai200240,China;3.Institute of Refrigeration and Cryogenics,Shanghai Jiao Tong University,Shanghai200240,China;4.Tsung-Dao Lee Institute,Shanghai Jiao Tong University,Shanghai200240,China;5.Sichuan Research Instit
5、ute,Shanghai Jiao Tong University,Chengdu610213,China;6.Shanghai Zhongyuan Haowei New Material Technology Co.,LTD,Shanghai200240,China)Abstract:ACFDmodelbasedonMicroChannelDistillation(MCD)wasbuilttosimulatetheseparationprocessofmixtureswithlowrelativevolatility.Theheatandmasstransferprocessofpropyl
6、ene/propanetwo-phasemixtureflowinMCDequipmentwassimulatedbymulti-physicscoupling.Themasstransfercoefficientsofmixtureatdifferenttempera-turesandmolarconcentrationsweresimulatedbasedontheMaxwell-Stephandiffusionmodel.Theresultsshowthattheli-quidpropylene/propanemixturewithcold-end235Kandhot-end239Kca
7、nbeefficientlyseparatedundertheconditionof170kPawith3.8mmMCDequipment,andthepropaneconcentrationoftheproductcanbeincreasedfrom1%to2.1%.The收稿日期:2023-10-11基金项目:国家自然科学青年基金(52206015)作者简介:侯钰,硕士研究生,主要从事低温精馏研究。E-mail:通信作者:王舟,副研究员,主要从事低温精馏研究。E-mail:巨永林,教授,主要从事低温工程研究。E-mail:引文信息:侯钰,王舟,巨永林,等.基于微通道低温精馏技术的丙烯/丙烷
8、混合物分离 CFD 模拟J.真空与低温,2024,30(2):148156.HOUY,WANGZ,JUYL,etal.CFDsimulationofpropylene/propanemixtureseparationwithcryogenicmicrochanneldistillationtechnologyJ.VacuumandCryogenics,2024,30(2):148156.真空与低温第 30 卷第 2 期148VacuumandCryogenics2024年3月effectsofflowfield,temperatureandstructureontheheatandmasstr
9、ansferefficiencyofdistillationwereobtained.Thisre-searchhasimportantguidanceforimprovingtheefficiencyofcryogenicMCDsystem.Key words:cryogenicdistillation;microchanneldistillation;CFDsimulation;gas-liquidseparation;heatandmasstransfer0引言近年来,对于如何进行高效精馏提纯开展了大量理论分析和数值模拟,特别是针对相对挥发度低、难以分离的混合物的有效分离提纯探索。Bac
10、k 等1曾在 2017 年对氙-136(136Xe)的提纯展开初步研究,由于氙(Xe)各个同位素之间物理化学性质差异较小、沸点近似,采用传统精馏塔通过塔板分离效率较低。因此,研究人员提出采用微通道精馏(MCD)的方法,探索针对相对挥发度低的混合物高效气液分离方式。其中,丙烯/丙烷化学结构近似、物理性质相仿,基于二者形成的混合物进行提纯分离的过程与同位素分离在本质上类似,因而受到广泛关注。目前,常见的气液分离设备往往采用两种气液接触模式:连续相接触(ContinuousPhase)和分离相接触(DispersedPhase)。在连续相微型接触器中,根据气液相分离的方式,进一步细分为落膜接触器(F
11、allingFilmMicroContactor)和网格接触器(MeshMicroContactor)。Yeong 等2、Zhang 等3、Anasta-siou 等4均针对落膜接触器内流体流动状态和流体动力学特性进行了研究。同时,人们也不断开展在微通道下的气液分离实验,并探索出微吸收(MicroAbsorption)、微提馏(MicroStripping)、微精馏(MicroDistillation)三种主要模式5。三种模式原理各有不同,本文研究的微精馏需要借助毛细作用和温度梯度产生传热传质,如图 1 所示6。再沸器端冷凝器端轻组分网络接触器015304560 mm混合物进料口(易挥发)(气
12、液交互多孔表面)图 1微通道精馏设备示意图Fig.1StructurediagramoftypicalMCDequipment微通道精馏设备包括:再沸器、冷凝器、回流通道、进料通道、气相/液相流入/流出通道、气液交互多孔表面。在微精馏过程中,液体的表面张力往往超过重力,毛细作用成为最关键的液相驱动因素,流体动力学也因此成为该方法的重要研究部分。微通道精馏可以通过多种方式实现:利用载气,Wootton 等7、Hartman 等8、Adiche 等9均进行了有关实验;真空微精馏,通过真空驱动蒸汽流动,Zhang 等10的实验表明,在最佳条件下,理论塔板数可达1.8 个;利用离心力诱导流体流动,Ma
13、cInnes 等11设计了一种旋转螺旋微通道蒸馏装置,利用科里奥利力增强传质效率,实验结果实现了 6.6 级理论塔板数;利用重力,该方式与传统精馏塔原理类似,但利用网格替代精馏塔板,Ziogas 等12设计并进行了相关实验,结果表明理论分离级数可达 12 级。最后一种也是本文使用的方法,即利用毛细力驱动液体在装置内流动,通过温度梯度建立冷热压差(加热区域和冷却区域连续汽化和冷凝所产生的压力差)诱导蒸汽流动。影响该方式分离效率的因素主要有:再沸器、预热器、热交换装置(单独控制回流、控制再沸速率等)的参数设置,操作条件如气液流速比、底部流速、加热冷却温度13-15等。基于以上关键影响因素,本文选择
14、工况 170kPa(绝对压力)下沸点分别为 238K、243K 的丙烯-丙烷混合物作为研究对象,对混合物中丙烷精馏提纯开展数值模拟工作。研究建立一套微通道精馏设备模型,以研究流体流动、相变、传热传质、毛细作用等难以模拟计算的问题;通过流场、温度场、浓度梯度、化学体系等多物理场耦合的模式,完成对于丙烯/丙烷两相流在微通道精馏设备内部相变传热和精馏传质过程的模拟。模拟结论可从理论层面指导实验的合理开展,并对于相对挥发度低的混合物微通道低温精馏分离具备指导作用。1混合物精馏装置1.1系统原理本研究采用的实验台为复合多层结构:最外侧为气相流道;中间为多孔覆膜夹层;最内侧为不锈钢金属板制成的液相流道。流
15、道两端分别为冷凝器、再沸器,分别负责将回流的气体液化以及将馏出物再蒸发,从而实现设备内回流及连续提纯精馏侯钰等:基于微通道低温精馏技术的丙烯/丙烷混合物分离 CFD 模拟149的目的。根据精馏原理,丙烯/丙烷混合物从冷凝器端进入,通过多孔覆膜的毛细作用,混合物向热端流动,温度逐渐上升并超过该工况下丙烯的沸点。在该过程中,覆膜内部形成大面积的液膜,在该界面上两相物质在不同温度条件下不断达成气液平衡并进行传热传质。最终,在流动过程中液态丙烯不断蒸发,液相内丙烷浓度逐步提高,实现提纯丙烷的效果。而后,基于全回流的实验条件,当混合物通过液相通道到达热端(再沸器处),部分经过蒸发后的混合物通过气相通道并
16、借助压差再次回流至冷端(冷凝器处)。此时,随着二者流动,温度逐渐降低并低于丙烷的沸点。再次借由液膜发生传热传质后,气态丙烷不断冷凝、液相丙烷浓度逐步提高,进一步提高分离效果。最终,气态混合物到达冷凝器处冷凝回流,完成精馏过程的循环。1.2模型结构已完成相应微通道精馏测试平台的搭建。在170kPa 设备内压下,拟对丙烯和丙烷的分离效果进行定量测试,获得实际的等效理论塔板值(HETP),用以和理论分析值进行对比。微通道精馏测试设备主体部件为复合多层结构:(1)中间为 304 不锈钢板,板内蚀刻毫米级液相流道(通过光化学、刻蚀、脉冲激光等工艺加工而成)。同时包含垂直于平面的微观多孔结构,用以连通塔板
17、上下两侧的液体,如图 2 所示。图 2微通道精馏测试平台液相流道设计图Fig.2DiagramoftheliquidchanneloftheMCDtestcomponents(2)不锈钢板两侧覆盖微米级 PTFE 多孔覆膜,通过毛细作用引导液体流动的同时大幅增加气液相接触面积,从而提高传热传质效率。(3)最外侧为毫米级气相流道,设计为蜿蜒流道覆盖在覆膜外部,通过外界温度场产生压差引导气相流动,如图 3 所示。(4)低温精馏设备置于真空室内,真空度维持在 104Pa。图 3微通道精馏测试部件气相流道示意图Fig.3DiagramofthegasflowchanneloftheMCDtestcom
18、ponents2数学模型与参数设置为避免计算量过大,本文主要针对冷凝端进料口区域进行建模和模拟。研究涉及气/液两相流场、相变传热和传质三个部分,采用层流、流体传热、多孔介质中的浓物质传递以及浓物质传递模块进行模拟。2.1几何模型根据实验结果,将加工过程中的微观特征结构提取并进行简化,搭建微通道低温精馏主体结构的几何模型,如图 4 所示,主要包括三个部分:(1)液相流道:图 4 红色部分,尺寸为 3.8mm1.2mm0.1mm。不锈钢板上蚀刻 3 条等距矩形槽,两侧槽道内各排列 10 个微米级等距圆孔,中间槽道排列 9 个同尺寸圆孔,圆孔将上下矩形槽连通。图 4几何模型正视图(液相矩形槽由内部圆
19、孔上下联通)Fig.4Frontviewofthemodel(liquidchannelisconnectedupanddownbyinternalcircularhole)(2)PTFE 多孔覆膜:图 4 蓝色部分,尺寸为3.8mm1.2mm0.01mm。多孔覆膜一方面可以为液相提供毛细作用、引导液体流动,另一方面进一步增加了气液相接触面积,提高传热传质效率。(3)气相流道:图 4 灰色部分,尺寸为 3.8mm1.2mm0.1mm。由于设备外部为真空环境,因此模型建立后外部边界条件均设置为绝热状态。研究重点关注液相通道及多孔覆膜内发生在液膜上的气液两相传热传质情况。如图 5 所示,两层 PT
20、FE 覆膜附着在不锈钢板(蓝色部分)两侧,150真空与低温第30卷第 2 期液体借助多孔覆膜的毛细作用流至不锈钢矩形槽道内,上下两侧槽道中的液体通过圆孔通道连通。图 5液相矩形槽道与蚀刻圆孔通道(灰色区域)Fig.5Liquidflowchannelandetchedcircularholes(greypart)2.2材料物性材料物性方面主要涉及四种材料的物性输入:304 不锈钢、PTFE 多孔材料以及 170kPa 定压条件下的丙烯与丙烷。由于 304 不锈钢与 PTFE 受温度影响的变化较小,为简便计算,将两种材料的物性设为定值,具体参数如表 1 所列。表 1304 不锈钢与 PTFE 覆
21、膜材料物性Tab.1Physical properties of 304 stainless metal and PTFEcoated material材料物性数值304 不锈钢密度7930kg/m3304 不锈钢恒压热容465J/(kgK)304 不锈钢导热系数16.3W/(mK)PTFE 覆膜密度1400kg/m3PTFE 覆膜恒压热容1400J/(kgK)PTFE 覆膜导热系数0.2W/(mK)PTFE 覆膜孔隙率0.7PTFE 覆膜渗透率3.1251012m2Deffij针对定压条件下的丙烷与丙烯,选用Maxwell-Stefan 扩散模型进行参数化求解,并与物理场进行耦合。通过软件求
22、解得出设备内部不同位置、条件下混合物的具体物性参数。式(1)为二元互扩散系数的计算公式,在多孔介质中,有效扩散系数一般通过式(2)表达,基于式(1)(2),便可以获得Maxwell-Stefan 方程式(3)计算所需的全部参数。Dij=3.198108T1.75p(v13i+v13j)21Mi+1Mj12(1)Deffij=Dij(2)nj=1xjNixiNjDeffij=pxiRT(3)Tpvii式中:为温度;为压力;为组分 的摩尔扩散体MiMjvjjxiiNixjjNjR积;和分别为二元组分中两种组分的摩尔质量;为组分 的摩尔扩散体积;为组分 的摩尔浓度;为相对分子质量;为多孔介质的孔隙率
23、;为表征多孔介质中气体扩散路径曲折程度的参数。为组分 的摩尔浓度;为相对分子质量;为摩尔气体常数。2.3边界条件计算与设置需计算的边界条件包括:稳态下气液两相流率,丙烯、丙烷传质系数,模型内部蒸发、冷凝总量,以及通道内部由于蒸发、冷凝形成的等效热源。下面对这四大类参数计算过程进行介绍。(1)气液相流率模拟过程采用全回流实验条件,因此稳态下气液相流体入口处流量稳定,且与设备两端的冷凝器、再沸器功率相关。以冷凝总流率 V 为例:V=Qcrc(4)Qcrc式中:为冷凝器功率;为冷端物质汽化潜热。通过式(4)可得出液相入口流率,气相入口流率同理。最终得出气相入口流率为:1.25 107kg/s;液相入
24、口流率为:1.87 107kg/s。(2)传质通量基于全回流模型可得:yn=xn1+(1)xn(5)yn+1=xn(6)xnyn式中:为相对挥发度,本研究中指丙烯与丙烷在170kPa 条件下的饱和蒸气压之比;、分别为在第 n 级塔板处该物质在液相、气相的摩尔分数。根据进料配比计算得出充分传质交换条件下各个理论塔板对应的丙烷摩尔分数。同时,结合实验预期,得到模型出口处对应的理论塔板数,并将模型划分为虚拟的等效塔板。根据扩散通量定义:J=cv(7)式中:J 为扩散通量;c 为物质的量浓度;v 为液相流速。基于式(7),可得到每个部位的扩散通量。两端扩散通量相减即可得出模型内从气相传递至液相的丙烷总
25、传质通量为 0.529 103kg/(m2s)。同理,可得模型内从液相传递至气相的丙烯总传质通量为 2.23 103kg/(m2s)。(3)等效热源根据所获得的通量值,可得丙烯、丙烷在蒸发、冷凝过程中吸收、放出热量的功率。丙烯的吸热功率为 944.34W/m2,丙烷的放热功率为 222.97W/m2。侯钰等:基于微通道低温精馏技术的丙烯/丙烷混合物分离 CFD 模拟151因此,在 PTFE 覆膜与气相流道交界面添加边界热源,保证热量模拟的准确性,等效热源放热功率为:714.37W/m2。(4)传质系数根据菲克定律:“扩散通量=扩散系数浓度梯度”,可得流道内每个部位的扩散系数。通过该方式计算出的
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