基于机器学习识别中微量元素与我国七大片区产地稻米镉、砷的富集规律.pdf
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1、农业环境科学学报Journal of AgroEnvironment Science2023,42(10):2165-21742023年10月牟力言,刘春湘,陈敏,等.基于机器学习识别中微量元素与我国七大片区产地稻米镉、砷的富集规律J.农业环境科学学报,2023,42(10):2165-2174.MOU L Y,LIU C X,CHEN M,et al.Enrichment patterns of cadmium and arsenic in rice from seven major regions in China based on machine learningrecognition
2、of minor and trace elementsJ.Journal of Agro-Environment Science,2023,42(10):2165-2174.基于机器学习识别中微量元素与我国七大片区产地稻米镉、砷的富集规律牟力言1,2,刘春湘1,2,陈敏1,2,秦莉1,2*,林大松1,2,Batsaikhan Bayartungalag3(1.农业农村部环境保护科研监测所,天津 300191;2.农业农村部环境保护科研监测所湘潭综合实验站,湖南 湘潭 411100;3.蒙古科学院地理与生态地质研究所,乌兰巴托 1568683)Enrichment patterns of cad
3、mium and arsenic in rice from seven major regions in China based on machinelearning recognition of minor and trace elementsMOU Liyan1,2,LIU Chunxiang1,2,CHEN Min1,2,QIN Li1,2*,LIN Dasong1,2,Batsaikhan Bayartungalag3(1.Agro-Environmental Protection Institute,Ministry of Agriculture and Rural Affairs,
4、Tianjin 300191,China;2.Xiangtan ExperimentalStation of Agro-environmental Protection Institute,Ministry of Agriculture and Rural Affairs,Xiangtan 411100,China;3.Institute ofGeography and Ecological Geology,Mongolian Academy of Sciences,Ulaanbaatar 1568683,Mongolia)Abstract:This study identified impo
5、rtant influencing factors of cadmium(Cd)and arsenic(As)enrichment in rice based on machinelearning on a large spatial scale nationwide,explored the contribution rate of medium and trace elements to rice Cd and As exceedingstandards,and constructed a bioavailability model.First,a prediction model was
6、 constructed using a decision tree algorithm to identifytrace elements that exceeded Cd and As limits,with prediction accuracies of 95.55%and 97.55%,respectively.This indicates that traceelements were essential for identifying excessive Cd and As in rice.Second,the random forest algorithm was used t
7、o screen the maincontrol factors affecting rice Cd and As enrichment,and the main control factors showed significant differences in different regions.Cdenrichment differences,mainly driven by a single factor in different regions,were as follows:the contribution of pH in East China was收稿日期:2023-04-05
8、录用日期:2023-07-19作者简介:牟力言(1998),女,重庆永川人,硕士研究生,研究方向为土壤重金属污染生态安全阈值。E-mail:*通信作者:秦莉E-mail:ql-基金项目:“一带一路”创新人才交流外国专家项目(DL2022051004L)Project supported:The Belt and Road Innovative Talent Exchange Foreign Experts Project(DL2022051004L)摘要:本研究在全国大尺度空间范围内,基于机器学习识别稻米镉(Cd)、砷(As)富集的重要影响因素,探究了中微量元素对稻米Cd、As超标的贡献率并构
9、造了生物有效性模型。首先,通过决策树算法构造中微量元素判别Cd、As超标的预测模型,其预测精度分别为95.55%、97.55%,表明中微量元素是识别稻米Cd、As超标的重要指标;其次,利用随机森林算法筛选影响稻米Cd、As富集的主控因子,不同区域的主控因子表现出明显差异,其单一因子主要驱动的Cd富集在不同区域的差异表现为:华东片区pH的贡献占主导、华南片区的交换性钙(Ca)和东北片区的土壤有机质(SOM)分别占主要贡献,而有效铁(Fe)对As富集表现出特异性的区域贡献(如华东、华南和西南片区);最后,将各区域确定的主控因子引入构建土壤-稻米生物有效性模型,其中,Cd、As的生物有效性九因子模型
10、在不同片区的决定系数最高,分别为0.680、0.664(P0.05)。本研究为大尺度地域水平上稻米Cd、As重金属污染防控和环境管理提供了科学依据和决策支撑。关键词:镉;砷;决策树;随机森林;生物有效性模型中图分类号:X53文献标志码:A文章编号:1672-2043(2023)10-2165-10doi:10.11654/jaes.2023-0261农业环境科学学报第42卷第10期土壤重金属污染是影响当下我国经济发展和生态安全的首要问题之一1-2。2014年 全国土壤调查公报 指出,国内土壤污染超标率为16.1%,无机型污染类别占比82.8%;其中,Cd、As超标率远高于其他无机污染物,分别占
11、比7%、2.7%,并在农业型土壤中更高。由土壤-稻米作物系统呈现的超标Cd、As迁移转化规律及其影响推动人们对污染效应与健康关系问题的认识3-4,尤其是食物链传递形式转移带来的Cd、As污染问题广泛存在5-6。大量的研究表明,土壤理化性质7、土壤类型8、土地利用方式9、作物种类及其农艺措施10、土壤重金属形态及含量11等都是影响稻米Cd、As等重金属污染效应的关键因子。因此,不得不考虑以主控因子搭建模型来预测Cd、As在作物中的传递,如将土壤 pH 和 SOM 作为胡萝卜(Daucuscarota L.)Cd 吸收主控因子构建的土壤 Cd 预测模型12。中微量元素(Ca、Mg、Cu、Fe、Mn
12、和Zn等)由于其作为水稻生长过程中必需的有益营养元素而凸显其重要性。这些元素的缺乏和过量都有可能对稻米Cd、As的富集产生促进或抑制,包括Ca、Zn、Si、Se等元素带来的影响13-17。然而,这些文献并未提供有关中微量元素与稻米对Cd、As富集关联的生物有效性或毒性的充足证据。因此,利用中微量元素来探索与稻米Cd、As富集的浓度分配关系是必要的,尤其对在大尺度地域水平上稻米Cd、As富集差异之间的联系具有现实意义。机器学习(ML)算法,如决策树算法(CART)18、随机森林(RF)19和人工神经网络(ANN)20等,已成为揭示多元因子间隐藏关系的强大工具。它们在污染物毒性风险预测21、污染修
13、复预测22和材料合成设计23等问题上引起了广泛关注并得到认可。该算法可以通过中微量元素输入学习和模拟来预测稻米Cd、As富集是否超标,进而探讨稻米Cd、As污染与中微量元素贡献之间的空间错配关系。同时,利用该模型可以预测土壤中的重金属吸附,并绘制基于土壤重金属吸附能力的全球分布24;也可通过植被、海拔、土壤质地和气候等表观数据计算出生态区域重金属浓度,用以评估区域内重金属的生物积累25。尽管它们被认为是黑箱模型,但该模型的可解释性使我们能够同时分析多种因素对于目标的贡献,并探究其联系22。决策树和随机森林均属于基于信息论的分类器,十分适合离散特征的处理。而对于离散特征,其他很多模型都需要对其进
14、行编码,得到很稀疏的编码向量再进行模型拟合。并且,决策树和随机森林实现起来较为简单,易于理解和可视化,规则也易于表达,在当前的相关研究中应用广泛,方法成熟。考虑到环境的多元复杂性,基于机器学习可提取土壤-稻米体系Cd、As污染空间关系的特定识别规则并绘制结果,可以为重金属污染的准确风险评估和有针对性的防治措施提供有价值的参考。目前基于机器学习手段的中微量元素识别稻米Cd、As富集规律研究较少。为了探究全国不同区域以中微量元素预测的稻米Cd、As富集及其规律,做出以下假设:中微量元素(Ca、Mg、Cu、Fe、Mn、Zn)与稻米Cd、稻米无机As的富集存在关联,并对其积累过程产生正向贡献。为验证该
15、假设,本研究基于全国点对点监测数据和多采样点数据,通过建立和优化CART、RF和土壤-稻米生物有效性模型,以期为区域稻米Cd、As含量预测及土壤Cd、As的生态安全阈值的国家标准制定提供可靠的数据参考。1材料与方法1.1 数据来源与预处理本研究数据来源于农业农村部环境监测总站对全国25个省份的土壤和稻米的20202021年间的例行监测数据,以及湖南湘潭、云南禄丰、江西新余、浙江大田试验监测站的采样数据。数据范围涵盖全国七大片区(华东、华北、华中、华南、西南、西北和东北片区)的土壤和稻米Cd、As数据;被考察的中微量元dominant,exchangeable calcium in South
16、China,and soil organic matter in Northeast China accounted for the main contribution.Effectiveiron exhibited a specific regional contribution to As enrichment(such as in the East China,South China,and Southwest regions).The maincontrol factors determined in each region were introduced to construct a
17、 soil rice bioavailability model;overall,the nine-factor models forCd and As bioavailability had the highest determination coefficients in different regions,with 0.680 and 0.664(PCECMnpHFeSOMCaCuMg,但 均 表 现 出对稻米Cd富集影响的相当贡献(图1a)。同样地,同一主控因子在不同区域的贡献率也表现出明显差异(图1b)。这种由地域差异引起的环境因子驱动的Cd富集结果可见,Ca元素在华南片区、Fe元素
18、在华北和华南片区、SOM在东北片区以及pH在华东和华北片区的贡献相比其他区域明显较高。区域水平上考察不同环境因子对稻米Cd富集是识别主控因子准确性的重要支持。先前的研究表明,土壤Cd含量与土壤pH、土壤交换性Ca、土壤有效Zn呈现出显著的相关性关系,并且对耕作手段、地域特征等因素带来的土壤理化性质、中微量元素对稻米Cd富集可能的影响做出推断,如CEC、Zn和Ca等37。和君强等38通过模型构建了湖南长沙地区稻米Cd污染土壤中pH和SOM与Cd富集之间的显著关联;基于随机森林回归的主控因子识别模型,其Ca、pH、Mn等也是影响湖南某县稻米Cd富集的主要影响因素39。东北片区特有的土壤类型中丰富的
19、 SOM 对稻米 Cd富集的贡献显而易见40。受土壤质地和类型的影响,华北和华中片区中土壤Fe可能通过其有效性形态的变化来改变水稻根际Fe膜对Cd的吸附固定量,进而影响对稻米Cd的富集41。同时,土壤中Ca对土壤pH的调控作用,可能是华南片区稻米Cd过度富集的原因之一。总之,比较分析发现全国七大片区稻米Cd富集的主控因子存在区域差异,也存在主控因子贡献率上的差异。这种差异基于区域元素化学循环,也可能与中微量元素和土壤中Cd之间的拮抗作用有关,也可以是基于对土壤理化性质如pH的调控进而对稻米Cd的富集产生调控39,42-43。综上,9个环境因子在七大地理片区中对稻米Cd的富集贡献和影响存在明显的
20、地域差异,这也说明影响稻米Cd富集的土壤环境因子的地域差异性。中微量元素指标因子对各大地理片区稻米Cd的富集影响显著,除了与地域母质,区域施肥、耕作制度差异等相关外,可能还与不同地理片区的特异的大气沉降条件等有关42。因此,在华东片区,应重点监控 pH、SOM等土壤理化指标的变化情况;华北和华中片区应重点监控Fe指标与土壤pH的变化情况;华南片区应重点监控 Ca指标、pH、CEC等土壤理化指标;而西南、西图1 全国七大地理片区Cd主控因子贡献率Figure 1 Contribution rate of Cd main control factors in Chinas seven major
21、geographical regions2169农业环境科学学报第42卷第10期北、东北等片区应重点监控 Zn、Mn元素指标、CEC、SOM等土壤理化指标。2.3 稻米砷的主控因子分析与Cd的分析过程类似。通过比较发现,全国七大片区稻米As主控富集驱动因子在区域尺度上同样存在一定差异,同区域不同因子的贡献率明显不同(图2)。由单一因子主要驱动的As富集在不同区域上具体表现为:Fe元素在华东、华南和西南片区的贡献相比于其他因子尤为突出,Zn在华北片区的因子贡献中占据主导地位,包括西北片区的Mn和东北片区的Mg;另外,华中片区的Cu、Zn和Fe同时具有较高的贡献。与Cd不同的是,在因子水平上Fe表
22、现出对稻米As富集明显的特异性贡献,除了华北片区。而其他因子在不同区域也表现出相当的贡献水平。土壤Fe含量和形态依赖于稻米土壤淹水和排水条件而变化44,进而对土壤有效态As的含量和形态产生调节作用。主要表现为Fe氧化物和As()的协同还原过程,加速溶解产生的As()造成稻米As的吸收风险44-46。这解释了多片区Fe元素对稻米As富集的主要贡献,尤其是土壤Fe含量较高、雨水较广的华东、华南和西南片区等地。另外,Zn元素可促进水稻土壤中As的甲基化和脱甲基化过程,并影响水稻根系对As的吸收和运输;Mg元素与土壤中As()或有机甲基As的协同作用可加速稻米As富集并影响其在水稻不同部位的分配;而M
23、n氧化物在土壤中的吸附与As有关47-49。总之,不同片区稻米As富集可能依赖于这些中微量元素在土壤中的形态过程,从而表现出明显差异。这可能是华北、西北和东北地区的Zn、Mn、Mg主控稻米As富集的潜在原因。不同区域的土壤中As主控因子贡献率存在明显差异,其中Fe、Zn、Mn、Mg等元素对稻米中As的富集影响最为显著。Fe元素在华东、华南、西南、东北片区对稻米中As的富集影响显著,推断Fe元素是影响我国水稻产区As富集的重要因素,这与前人的研究结论一致。As污染的水稻土壤中Fe与As是普遍存在的,并且Fe的一系列氧化还原反应是导致As迁移的主要原因50。Zhao等6建议旱作、干湿交替可减少水稻
24、As吸收和在籽粒中的积累,但是会增加重金属Cd的吸收。这进一步说明土壤质地、金属形态和管理模式等对稻米富集无机金属As的影响。有效的人为监测管控措施可能极大减小稻米对As的富集。例如,对于华东、华南和西南片区,应加强监测土壤Fe含量和形态,及时排水以减少Fe氧化物还原释放五价无机As;对于华北和华中片区,应加强监测土壤Zn图2 全国七大地理片区As主控因子贡献率Figure 2 Contribution rate of As main control factors in Chinas seven major geographical regions2170牟力言,等:基于机器学习识别中微量元
25、素与我国七大片区产地稻米镉、砷的富集规律2023年10月含量,并施用适量Zn肥以保证足够Zn供给;同时应施用适量生物质肥料以增加土壤微生物活性并提高土壤pH值。2.4 土壤-稻米体系生物有效性模型基于随机森林算法分析得到全国七大地理片区Cd、As 主控因子贡献率的统计结果,进一步提取了Cd、As污染基于上述指标空间关系的特定识别规则,并构建了 Cd、As的土壤-稻米体系生物有效性模型(表2、表3)。量化结果显示,9个因子与稻米Cd、As的BCF呈显著相关(P0.05)。我们逐步引入上述因子考察基于土壤-稻米体系生物有效性模型的解释能力。在不考虑区域差异与重金属本身特性的情况下,引入基于pH、S
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