核电厂放射性流出物碳-14检测方法的参数优化.pdf
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1、收稿日期:作者简介:孔祥贡(),男,湖北咸宁人,工程师,学士学位,从事电厂水化学研究工作(:)。核电厂放射性流出物碳 检测方法的参数优化孔祥贡,王兴仁,李科勇(海南核电有限公司,海南昌江 ;中核凯利深圳核能服务股份有限公司海南分公司,海南昌江 )摘要:核电厂流出物 的活度浓度测量值是评价核电厂流出物对环境影响的重要参数。目前所使用的方法存在测量体系混浊且分层,仪器校准体系与样品测量体系组成不一致,暗静置时间不足导致样品复测偏差大等问题。通过实验,确定样品与闪烁液采用 的组合,仪器刻度时采用与样品组成一致的放射源,待测样品暗静置以上再测量,可提高核电厂 测量的准确性。关键词:核电厂;流出物;测量
2、;体系;校准;暗静置;准确性中图分类号:文献标志码:文章编号:(),(,;,):,:;:()是一种广泛存在于自然界中的天然放射性核素,对于压水堆核电厂,的产生来源于两个部分:中子活化反应和堆芯三元裂变。其中,中子活化反应为核电厂向环境排放 的主要来源;在燃料包壳完整的情况下,堆芯三元裂变的贡献几乎可忽略。为 衰变核素,最大射线能量为 ,虽然释放的射线能量不高,且射程较短,但摄入体内会造成内照射,危害严重,因此在 核动力厂环境辐射防护规定()中对核动力厂放射性流出物 的年排放总量进行了严格控制。核电厂流出物 的测量数据是 向环境排放总量计算的基础,测量数据的准确性必须得到保证。目前,海南昌江核电
3、厂需要测量 的系统主要有两个:烟囱和核岛废液。其中,烟囱中为气态流出物,采用法国产 碳取样装置,使用 的氢氧化钠收集液收集烟囱中的,测量时,取收集液 放入低钾玻璃瓶 中,然 后 加 入 公 司 生 产 的 闪烁液,摇匀,使用 公司生产的型号为 液闪计数器进行测量。测量时,暗静置 ,计数一个循环共 ;核岛废液为液态流出物,直接取样回来,采用 公司生产的 型 仪进行消解,吹扫出的气体使用 的氢氧化钠进行吸收,测量时,采用与烟囱中 样品一样的方法。液闪计数器采用 的氢氧化钠中加入一定量的碳酸钠放射源进行刻度,消解效率采用一定量碳酸钠放射源放入 水中进行消解,测量整个过程效率,除以液闪计数器效率得到。
4、目前 测量方法存在如下问题:)烟囱排出物和核岛废液样品加入闪烁液后待测样品混浊,且在测量过程中闪烁液和样品存在分层现象,随着时间推移分层现象越明显;)样品体系组成与校准样品体系组成不一致,可能会对探测效率有影响;)对于同一个制好的样品进行复测,偏差很大,活度在本底附近的样品最为明显,最大偏差可超过。针对上述问题,对核电厂流出物 检测方法进行如下研究:)不同样品与闪烁液组合对测量的影响;)体系组成对测量的影响;)暗静置时间对于测量的影响。不同样品与闪烁液组合对测量的影响通过调研同行核电厂,在测量流出物 时,采用样品与闪烁液 的组合进行制样时,出现一段时间后样品和闪烁液分层现象,且随着时间推移,分
5、层现象越来越严重,测量体系的分层会使测量准确性降低;而采用样品与闪烁液 的组合进行制样时,在有限时间内,未见样品和闪烁液分层现象。不同样品与闪烁液组合实验取同一烟囱样品,在保证样品和闪烁液总量为 条件下,改变样品与闪烁液组合配制样品 与 闪 烁 液 组 合 分 别 为 、的待测样品于 低钾玻璃瓶中,所有待测样品同一时刻统一使用摇床振荡 ,振荡完毕后置于暗箱中,分别于暗静置第一、第二小时后观察各待测样品分层现象,观察结果见表。表不同样品与闪烁液组合现象 样品与闪烁液组合 加入闪烁液后现象透明透明透明混浊、呈乳白色混浊、呈乳白色第一个小时后现象不分层不分层不分层少许分层分层第二个小时后现象不分层不
6、分层不分层分层分层根据实验结果可知,采用样品与闪烁液组合为 以下的方法进行制样时,烟囱待测样品未出现混浊、呈现乳白色现象,且在两个小时内未出现分层现象。针对本实验室后续的烟囱和核岛废液 测量样品全部采用 的组合制样,均未发现待测样品混浊现象,且在有限观察时间内未发现分层现象。所以通过改变样品与闪烁液的组合可有效消除因待测样品混浊及分层造成的测量不准确性。造成待测样品混浊及分层的根本原因探究烟囱样品和经过 仪消解后的核岛废液样品中仅包含氢氧化钠和碳酸钠,氢氧化钠或者碳酸钠的浓度可能就是造成待测样品混浊及分层的根本原因。通过分别单独配制不同浓度梯度的氢氧化钠和碳酸钠溶液进行实验探究。不同氢氧化钠浓
7、度对待测样品混浊及分层的影响 由 于 吸 收 液 的 中 氢 氧 化 钠 溶 液 最 大 为 ,故 分 别 配 制 浓 度 为 、的氢氧化钠溶液,按照样品与闪烁液 的组合制样于 低钾玻璃瓶中,所有待测样品同一时刻统一使用摇床振荡 ,振荡完毕后置于暗箱中,分别于暗静置第一、第二小时后观察各待测样品分层现象,观察结果见表。表不同氢氧化钠浓度对待测样品混浊及分层的影响 氢氧化钠浓度()加入闪烁液后现象透明透明透明透明透明第一个小时后现象不分层不分层不分层不分层不分层第二个小时后现象不分层不分层不分层不分层不分层根据实验结果可知,氢氧化钠浓度在 及以下时,所有样品均不分层及混浊,因此氢氧化钠并不是引起
8、样品和闪烁液分层及混浊的主要原因。不同碳酸钠浓度对待测样品混浊及分层的影响由于当吸收液中氢氧化钠全部被转化为碳酸钠时,碳酸钠浓度最大为 ,故分别配制浓度为 、的碳酸钠溶液,按照样品与闪烁液 的组合制样于 低钾玻璃瓶中,所有待测样品同一时刻统一使用摇床振荡 ,振荡完毕后置于暗箱中,分别于暗静置第一、第二小时后观察各待测样品分层现象,观察结果见表。表不同碳酸钠浓度待测样品混浊及分层的影响 碳酸钠浓度()加入闪烁液后现象透明透明透明混浊、呈乳白色混浊、呈乳白色混浊、呈乳白色第一个小时后现象不分层不分层不分层少许分层分层分层第二个小时后现象不分层不分层少许分层分层分层分层根据实验结果可知,碳酸钠浓度在
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