非线性光学非线性极化率的微观表示.pptx

3.1 极化率的密度矩阵计算法极化率的密度矩阵计算法宏观量宏观量介质的微观结构和微观作用机制介质的微观结构和微观作用机制 不同介质类型不同介质类型，其，其 的微观表示也不同的微观表示也不同 本章研究对象：本章研究对象：分立能分立能级体系体系(例如原子分子体系例如原子分子体系)各种不同的非线性光学效应各种不同的非线性光学效应设原子设原子在光场作用下在光场作用下的状态波函数为的状态波函数为 电偶矩近似下电偶矩近似下(以后全都采用电偶矩近似以后全都采用电偶矩近似)1.1.原子体系在光场作用下的极化强度原子体系在光场作用下的极化强度两导体球，细导线相连两导体球，细导线相连简单的电偶极子系统简单的电偶极子系统纯系综下的密度矩阵纯系综下的密度矩阵当导线上有交变电当导线上有交变电流流I时，两导体上的时，两导体上的电荷交替地变化，电荷交替地变化，形成一个振荡电偶形成一个振荡电偶极子。极子。当导线上有电流当导线上有电流I时，时，Q的变化率为的变化率为因而体系的电偶极矩变化率为因而体系的电偶极矩变化率为振荡电偶极矩产生的辐射振荡电偶极矩产生的辐射与一般公式相符与一般公式相符 -原子的电偶极矩算符原子的电偶极矩算符 极化强度为极化强度为N为单位体积原子数为单位体积原子数该状态也可以用密度矩阵该状态也可以用密度矩阵(或密度算符或密度算符)表示表示 与与 的关系的关系:原子固有哈密顿量原子固有哈密顿量 的本征函数系的本征函数系 Ei为定态为定态i的能量的能量(3.1)(3.2)将将 向这组基函数展开向这组基函数展开:(3.3)密度矩阵密度矩阵:密度算符密度算符:(3.4)(3.5)因为故密度矩阵故密度矩阵(3.4)就是密度算符就是密度算符(3.5)的以的以为基的矩阵表示为基的矩阵表示,所以是完全等同的所以是完全等同的(3.6)对于混合系综对于混合系综:-原子处在波函数原子处在波函数 的几率的几率 是是 对系综的平均对系综的平均(3.7)混合系综下的密度矩阵混合系综下的密度矩阵m=1,2,3,(3.8)极化强度为:(3.9)原子状态用密度矩阵表示原子状态用密度矩阵表示tr（）表示矩阵的迹，）表示矩阵的迹，表示原子在光场作用下的密度矩阵表示原子在光场作用下的密度矩阵2.2.密度矩阵的物理意义密度矩阵的物理意义 gabc图图3.1 原子的固有能态原子的固有能态设原子有一系列固有能态设原子有一系列固有能态设原子所处状态的密度矩阵为设原子所处状态的密度矩阵为:原子处在能态原子处在能态 的的布居布居(几率几率)(3.10)对角元对角元非对角元非对角元 原子处于原子处于 和和 构成的相干叠加态（相干构成的相干叠加态（相干混合态）的几率混合态）的几率；亦即代表亦即代表 和和 的相干程度的相干程度非对角元与原子体系中光场产生的极化密切相关非对角元与原子体系中光场产生的极化密切相关 3.3.光场中密度矩阵的演化光场中密度矩阵的演化 当用波函数描述状态时，状态的演化服从当用波函数描述状态时，状态的演化服从Schrdinger方程方程(3.11)H是系统的哈密顿算符是系统的哈密顿算符h为为Planck常数常数(3.12)当用当用密度矩阵密度矩阵描述状态时，状态演化服从描述状态时，状态演化服从Liouville方程方程量子力学的量子力学的Poisson括号括号在光场在光场 作用下作用下:(3.13)原子系统的哈密顿算符：原子系统的哈密顿算符：原子固有原子固有哈密哈密顿算符顿算符 光场原子相互作用光场原子相互作用哈密哈密顿顿 算符算符环境环境(热池热池)对原子作用对原子作用哈密哈密顿算符顿算符(3.15)(3.14)(3.16)HT代表热池对原子的弛豫作用代表热池对原子的弛豫作用(3.17)的唯象表示的唯象表示:原子的状态用波函数描述，也有相位。原子的状态用波函数描述，也有相位。状态波函数状态波函数为该状态的为该状态的相位相位密度矩阵密度矩阵:相位因子相位因子热池对原子状态的影响热池对原子状态的影响热池热池(热扰动热扰动)混乱的随机过程混乱的随机过程原子状态原子状态失去原有的固定相位失去原有的固定相位横向弛豫横向弛豫失相弛豫失相弛豫固定固定随机随机的统计平均的统计平均定值定值零零 非对角元非对角元 对角元对角元不变！不变！热热池池对对原原子子的的作作用用热池破坏光场与原子相干热池破坏光场与原子相干作用引起的能态间的混合作用引起的能态间的混合原子横向弛豫原子横向弛豫热池和原子交换能量热池和原子交换能量原子纵向弛豫原子纵向弛豫原子处在原子处在相干混合态相干混合态原子偏离热平衡态原子偏离热平衡态的布居（的布居（光场中光场中）原子处在原子处在处于定态处于定态原子的原子的热平衡布居热平衡布居(3.19)(3.20)唯唯象象描描述述-纵向弛豫速率纵向弛豫速率-横向弛豫横向弛豫(失相弛豫失相弛豫)速率速率 横向弛豫时间横向弛豫时间纵向弛豫时间纵向弛豫时间当光场不是很强当光场不是很强,相对相对 是一小量时是一小量时,利用利用 微扰法可进行逐级近似求解微扰法可进行逐级近似求解 令令:(3.17)(3.21)(3.22)(3.23)(3.24)(3.25)(3.26)n阶非线性极化强度阶非线性极化强度 逐级求出逐级求出4.4.线性和非线性极化率表达式线性和非线性极化率表达式 光场由频率光场由频率(求和号中的求和号中的 取遍全部光波频率的正负值取遍全部光波频率的正负值)(3.27)一系列单色波组成一系列单色波组成(3.30)由方程组由方程组(3.22)(3.24)的形式可知的形式可知:(3.31)且且(3.32)(3.33)取正值和负值，取正值和负值，包含一组振荡频率包含一组振荡频率(3.30)(3.32)(3.33)(3.22)(3.23)(3.24)(3.34)(3.35)光场中任意频率为光场中任意频率为 的密度矩阵一级小量的密度矩阵一级小量 的各个的各个矩阵元：矩阵元：光场中任意两个频率的和或差的密度矩阵二级小量的各个光场中任意两个频率的和或差的密度矩阵二级小量的各个矩阵元：矩阵元：是态是态n与态与态n的能量差的能量差 纵向弛豫速率纵向弛豫速率横向弛豫速率横向弛豫速率矩阵乘法矩阵乘法(3.36)求解求解n阶极化率的方法阶极化率的方法（1）线性极化率）线性极化率 是电偶极矩算符是电偶极矩算符 的的 分量分量,(3.38)e是电子电量，是电子电量，是电子相对于原子核的位移是电子相对于原子核的位移(3.31)(3.34)(3.39)能态能态n上的上的起始起始布居布居 (3.40)(3.41)(3.39)(3.38)(3.42)对于处于基态对于处于基态g的原子系统的原子系统,(3.44)（2）二阶非线性极化率）二阶非线性极化率 是光场中任意两个光波的频率是光场中任意两个光波的频率,二阶极化强度二阶极化强度 分量为分量为:频率频率(3.26)(3.45)(3.36)(3.31)(3.39)(3.46)是是不同不同的光波的光波(3.47)二阶极化率张量二阶极化率张量的张量元满足的张量元满足光波简并因子光波简并因子(3.46)对比对比(3.46)和和(3.47)(3.48)当当是同一光波时是同一光波时是倍频极化张量是倍频极化张量在光场在光场E()作用下，频率为作用下，频率为2 的密度矩阵二级小量的矩阵的密度矩阵二级小量的矩阵(3.23)(3.49)其中其中(3.50)是是同一同一光波的光波的不同不同分量分量光波简并因子光波简并因子二阶极化率张量二阶极化率张量 的张量元满足的张量元满足(3.51)（3.52）(3.48)令令所得结果与所得结果与(3.52)相同相同3.2 3.2 光场感生光场感生(非线性非线性)极化的物理图像极化的物理图像线性极化率线性极化率含有含有 2项项(3.44)(3.48)二阶极化率二阶极化率含有含有 8项项 三阶极化率三阶极化率含有含有 48项项 对具体物理条件下起主要作用的是为数不多的对具体物理条件下起主要作用的是为数不多的 几项几项在对极化的物理过程深刻理解的基础上快捷、在对极化的物理过程深刻理解的基础上快捷、准确地写出这非线性极化率准确地写出这非线性极化率 例例1 线性极化线性极化 频率为频率为的光场作用于原子系统产生同频率的光场作用于原子系统产生同频率的极化的极化 光场作用前，原子处于基态光场作用前，原子处于基态:原子系统的密度算符原子系统的密度算符(3.26)故要产生故要产生 ，必须出现非对角元，必须出现非对角元 因此因此,光场产生不为零光场产生不为零 的过程和途径的过程和途径 就是极化就是极化 产生的过程和途径产生的过程和途径(3.22)(忽略弛豫忽略弛豫)(3.53)光场作用产生光场作用产生 是是因因存在存在(3.54)光场作用光场作用左作用左作用右作用右作用左作用项左作用项 出现不为零的非对角矩阵元出现不为零的非对角矩阵元能态能态g和和n之间是电偶极矩允许跃迁之间是电偶极矩允许跃迁(3.53)(3.54)(3.55)(3.56)左作用对左作用对 的产生的贡献的产生的贡献产生极化的第一条途径产生极化的第一条途径右作用右作用:只要能态只要能态g和能态和能态n之间是电偶极矩允许跃迁之间是电偶极矩允许跃迁:(3.53)(3.57)出现不等于零的非对角矩阵元出现不等于零的非对角矩阵元(3.56)左作用对左作用对 的产生的贡献的产生的贡献产生极化的第二条途径产生极化的第二条途径线性线性极化极化产生产生两条两条途径途径左作用左作用右作用右作用(3.44)利用原子能级图利用原子能级图表示这两条途径表示这两条途径 图图3.2线性极化的两条途径线性极化的两条途径gngngngn(a)(b)(a)左作用途径左作用途径 gngn(a)“吸收吸收”光子光子(1)(2)频率为频率为的的振荡电偶极矩振荡电偶极矩辐射光子辐射光子同时消失同时消失(b)右作用途径右作用途径 gngn(b)“辐射辐射”光子光子(1)(2)辐射光子辐射光子同时消失同时消失频率为频率为的的振荡电偶极矩振荡电偶极矩箭头表示的跃迁并不代表能级布居的变化箭头表示的跃迁并不代表能级布居的变化,亦即不是通常光谱学意义下的能级跃迁亦即不是通常光谱学意义下的能级跃迁；“吸收吸收”或或“发射发射”,也不是通常光谱学意义下也不是通常光谱学意义下 伴随着布居变化的真正吸收或发射；只是伴随着布居变化的真正吸收或发射；只是 非线性光学用来描述极化过程物理图像的非线性光学用来描述极化过程物理图像的 习惯符号和术语习惯符号和术语 产生频率相同的极化产生频率相同的极化 正频率的极化正频率的极化,左作用要左作用要“吸收吸收”光子光子 右作用要右作用要“发射发射”光子光子 负频率的极化负频率的极化,左作用要左作用要“发射发射”光子光子 右作用要右作用要“吸收吸收”光子光子若要产生布居变化，必须经过两次作用若要产生布居变化，必须经过两次作用左作用左作用右作用右作用ggnn例例2.2.二阶和频极化二阶和频极化 频率为频率为1和和2两个光波作用到体系后产生的两个光波作用到体系后产生的频率为频率为1+2的二阶非线性极化的二阶非线性极化(3.26)(3.58)(3.22)忽略热弛豫项忽略热弛豫项令令(3.23)忽略热弛豫项忽略热弛豫项(3.59)(3.58)源自源自泊松括号泊松括号 两条途径两条途径左作用左作用右作用右作用(3.59)导致导致源自源自泊松括号泊松括号 故故 共有共有8条途径条途径 对应对应 的的8项项 第一条途径第一条途径 的产生详细过程的产生详细过程:当态当态g和态和态n之间是电偶极矩允许跃迁时之间是电偶极矩允许跃迁时(3.60)当态当态n和态和态n之间是电偶极矩允许跃迁时之间是电偶极矩允许跃迁时(3.61)(3.62)介质中产生了频率为介质中产生了频率为1 1+2 2的振荡偶极矩的振荡偶极矩产生条件是产生条件是:gn,nn,nggn,nn,ng均为电偶矩允许跃迁均为电偶矩允许跃迁g nngnn图图3.3(a)二阶和频极化二阶和频极化产生的第一种途径产生的第一种途径“吸收吸收”光子光子“吸收吸收”光子光子辐射辐射(经左作用经左作用“吸收吸收”光子光子 )(经左作用经左作用“吸收吸收”光子光子 )第二条途径第二条途径ggnnnn图图3.3(b)二阶和频极化二阶和频极化产生的第二种途径产生的第二种途径(经左作用经左作用“吸收吸收”光子光子 )(经左作用经左作用“吸收吸收”光子光子 )途径途径1 1：先作用：先作用1 1，后作用后作用2 2途径途径2 2：先作用：先作用2 2，后作用，后作用1 1第三条途径第三条途径gnngnn图图3.3(C)二阶和频极化二阶和频极化产生的第三种途径产生的第三种途径(经右作用经右作用“发射发射”光子光子 )(经右作用经右作用“发射发射”光子光子 )当态当态g和态和态n之间是电偶极矩允许跃迁时之间是电偶极矩允许跃迁时(3.63)n为除基态外的任意能态为除基态外的任意能态(3.64)该途径对该途径对 产生的贡献正比于产生的贡献正比于条件是条件是:gn,nn,nggn,nn,ng均为电偶矩允许跃迁均为电偶矩允许跃迁gnngnn图图3.3(C)二阶和频极化二阶和频极化产生的第三种途径产生的第三种途径“发射发射”光子光子“发射发射”光子光子辐射辐射gnngnn第四条途径第四条途径图图3.3(D)二阶和频极化二阶和频极化产生的第四种途径产生的第四种途径(经右作用经右作用“发射发射”光子光子 )(经右作用经右作用“发射发射”光子光子 )第五条途径第五条途径gngnnn图图3.3(E)二阶和频极化产生的第五种途径二阶和频极化产生的第五种途径(经左作用经左作用“吸收吸收”光子光子 )(经右作用经右作用“发射发射”光子光子 )第六条途径第六条途径gnngnn图图3.3(F)二阶和频极化产生的第六种途径二阶和频极化产生的第六种途径(经左作用经左作用“吸收吸收”光子光子 )(经右作用经右作用“发射发射”光子光子 )第七条途径第七条途径gnngnn图图3.3(G)二阶和频极化产生的第六种途径二阶和频极化产生的第六种途径(经右作用经右作用“发射发射”光子光子 )(经左作用经左作用“吸收吸收”光子光子 )第八条途径第八条途径(经右作用经右作用“发射发射”光子光子 )(经左作用经左作用“吸收吸收”光子光子 )gnngnn图图3.3(H)二阶和频极化产生的第六种途径二阶和频极化产生的第六种途径例例3.二阶差频极化二阶差频极化频率为频率为1 1和和2 2两光波作用到体系后产生的两光波作用到体系后产生的频率为频率为1 1-2 2的非线性极化的非线性极化两次作用两次作用(3.65)(3.66)(3.67)故故 共有共有8条途径条途径“吸收吸收”光子光子“发射发射”光子光子左作用左作用右作用右作用“吸收吸收”负能量负能量=“发射发射”正能量正能量“发射发射”负能量负能量=“吸收吸收”正能量正能量ggnnnn（经左作用（经左作用“吸收吸收”光子光子 ）（经左作用（经左作用“发射发射”光子光子 ）ggnnnn（经左作用（经左作用“发射发射”光子光子 ）（经左作用（经左作用“吸收吸收”光子光子 ）ggnnnn（经左作用（经左作用“吸收吸收”光子光子 ）（经右作用（经右作用“吸收吸收”光子光子 ）3.3 3.3 双双FeynmanFeynman图法图法一条途径一条途径 一个双一个双Feynman图图 的一项的一项利用一些既定规则写出利用一些既定规则写出每一双每一双Feynman图由左右两路组成图由左右两路组成,分别表示分别表示在密度算符在密度算符 中的中的 和和 在相互作在相互作用哈密顿用哈密顿 的左、右作用下的演变的左、右作用下的演变 123n-1n图图3.5描述描述产生途径的多个双产生途径的多个双Feynman图之一图之一 例：例：光场:(左左,“吸收吸收”)(左左,“吸收吸收”)(右右,“发射发射”)(右右,“发射发射”)(左左,“吸收吸收”)光场作用前体系在光场作用前体系在m态上的布居态上的布居双双FeynmanFeynman图法的符号约定图法的符号约定(a)左左“吸收吸收”(b)左左“发射发射”(c)右右“发射发射”(d)右右“吸收吸收”和频要加一个正频率和频要加一个正频率 左左:“吸收吸收”右右:“发射发射”差频要加一个负频率差频要加一个负频率 左左:“发射发射”右右:“吸收吸收”123n-1n图图3.7描述描述产生途径的多个双产生途径的多个双Feynman图之一图之一左路与左路与2 2相关的作用相关的作用变成变成“发射发射”光子光子由由Feynman图写出图写出 相应项的规则相应项的规则:1 写下能态写下能态m上的起始布居上的起始布居 2 每经一个作用点均乘上一个因子每经一个作用点均乘上一个因子(a):(b):(c):(d):(a)(b)(c)(d)3经第经第j j个作用点后个作用点后(j=1(j=1、2 2、n),n),演化到演化到 ,则又要乘上一因子则又要乘上一因子 其中其中:-的弛豫速率的弛豫速率(作用于第作用于第 点的光波频率点的光波频率)前面的正负号取前面的正负号取“+”,当该点是当该点是:左左,“吸收吸收”或右或右,“发射发射”；否则；否则,取取“-”。4 经经n次作用后演化到次作用后演化到 ，则再要乘上因子，则再要乘上因子 5 将上述因子相乘后将上述因子相乘后,还要对所得表示式进行多重还要对所得表示式进行多重 求和求和 ，求和指标均取遍体系全部能态。，求和指标均取遍体系全部能态。所得结果乘上所得结果乘上 便是便是 中与该图对应的项中与该图对应的项 按此规则，按此规则，中与图中与图3.4所示所示Feynman图对应的项可写出为图对应的项可写出为:为右路作用点数为右路作用点数(3.68)123n-1n123n-1n(3.69)两式对比两式对比相应项相应项 由 的一幅 Feynman图找出其全部Feynman图:1 在不改变左右作用点数及作用光频率的前提下,对n个作用点的次序进行置换，例如(a)(b)(a)(b):123132 213,231,312,321还有 2 在不改变作用次序前提下对n个作用点(连同其作用光频)在左右的分布进行各种不同的改变 (c)但:左:“吸收”右:“发射”左:“发射”右:“吸收”例如(a)(c)123次序不变用上述技巧,立即可知有 8个图:(a)(b)(c)(e)(f)(g)(h)(d)图 3.10有48个,其中8个基本图:(a)(b)(c)(e)(f)(g)(h)(d)图 3.11123123111111222222333333对每一基本图对每一基本图三个作用点三个作用点进行先后次序进行先后次序置换置换其它图其它图 3.4 非线性极化率的共振增强 当光频的某种和差组合 时该项变得很大，此时有:共振部份 往往是主要的,且只含少数儿项,可用Feynman图法很快找出 g图 3.7g(a)(b)(c)(d)例:有4项,对应右面4个图,均含因子:使用时，直接删除本页！使用时，直接删除本页！精品课件，你值得拥有精品课件，你值得拥有！精品课件，你值得拥有精品课件，你值得拥有！使用时，直接删除本页！使用时，直接删除本页！精品课件，你值得拥有精品课件，你值得拥有！精品课件，你值得拥有精品课件，你值得拥有！使用时，直接删除本页！使用时，直接删除本页！精品课件，你值得拥有精品课件，你值得拥有！精品课件，你值得拥有精品课件，你值得拥有！g图 3.8ga(a)(b)(3.73)在附近与 无关 例:,此时 只有两项,对应2个图,均含因子:和(3.74)